[发明专利]一种氮杂丙撑类氢化酶模型物及其制备方法在审

专利信息
申请号: 201811146542.4 申请日: 2018-09-29
公开(公告)号: CN109232665A 公开(公告)日: 2019-01-18
发明(设计)人: 李玉龙;何娇;吴宇;谢应;蒋金;孙延春;王正;邹立科;谢斌;高凡;母超 申请(专利权)人: 四川理工学院
主分类号: C07F15/02 分类号: C07F15/02;B01J31/24
代理公司: 成都九鼎天元知识产权代理有限公司 51214 代理人: 吕玲
地址: 643000 四*** 国省代码: 四川;51
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摘要:
搜索关键词: 模型物 氢化酶 单膦配体 活性中心 铁铁 合成 化学方程式 化学结构式 操作过程 反应条件 工业应用 合成技术 潜在的 产氢 收率 催化 制备
【说明书】:

发明提供一种含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物,属于合成技术领域。所述模型物分子式为Fe2[(μ‑SCH2)2NC6H4‑4‑I](CO)5L,其化学结构式为反应的化学方程式为其中,L为单膦配体P(C6H4‑4‑CH3)3、P(C6H4‑4‑F)3、P(C6H4‑3‑CH3)3、P(C6H4‑3‑F)3或P(C4H3O)3。本发明还提供所述含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物的合成方法。本发明合成方法操作过程简单、反应条件温和、产物收率较高,可适合于多种含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物Fe2[(μ‑SCH2)2NC6H4‑4‑I](CO)5L的合成,本发明合成的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物具有良好的催化产氢能力及潜在的工业应用价值。

技术领域

本发明属于合成技术领域,具体是一种含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物Fe2[(μ-SCH2)2NC6H4-4-I](CO)5L及其合成方法。

背景技术

目前,世界正面临与能源相关的两个严峻问题。首先,随着世界范围的激烈竞争,化石燃料的不断消耗将导致高成本。其次,化石燃料燃烧导致大气中的二氧化碳浓度不断升高,进一步的增加将会对世界气候造成巨大的影响。为了保持我国经济的快速增长,国家明确提出深入推进能源革命,着力推动能源生产利用方式变革,优化能源结构,提高能源利用效率,建设清洁低碳、安全高效的现代能源体系。氢能被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源,主要是由于它不含碳,与其它化学燃料相比有最高的燃烧热值,并且燃烧的产物只有水,不会对环境造成任何污染。氢能的广泛应用不但可以缓解日益严重的能源危机,而且还可以解决由传统燃料燃烧带来的环境污染和温室效应等问题,实现能源和资源的清洁转化与高效利用。科研工作者试图找到一条高效、低成本合成氢气的途径,而自然界中微生物利用 [铁铁]氢化酶高效制氢提供了可以借鉴的模式,成为目前研究的热点。

通过文献调研发现人们已经合成出一系列含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物,但通常先需要经过两步反应,首先合成出全羰基氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物,再经过氧化脱羰或者加热回流的方式得到含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物,两步反应总的收率较低。

发明内容

本发明的目的在于:针对现有的[铁铁]氢化酶活性中心模型物制备困难、催化放氢性能较低等问题,提供一种含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物及其合成方法,该[铁铁]氢化酶活性中心模型物具有良好的给电子膦配体,能够提高催化活性和具有潜在的工业应用价值。本发明的合成方法简单、一锅反应、操作简单、条件温和、产率较高,可用于合成多种含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物。、

为了实现以上发明目的,本发明的具体技术方案为:

一种含单膦配体的氮杂丙撑类[铁铁]氢化酶活性中心模型物,所述模型物为Fe2[(μ-SCH2)2NC6H4-4-I](CO)5L,结构式如下:

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