[发明专利]一种三维网络结构类石墨烯氮化碳及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种三维网络结构类石墨烯氮化碳及其制备方法和应用，涉及非金属光催化多孔材料的绿色合成领域。本发明使用的溶剂是水，随着压力的降低，水的冰点变化不大，而沸点却越来越低，向冰点靠近，在低温低压条件下，致使溶剂水直接升华，溶质则得以保留。真空冷冻和真空冷冻干燥提供了低温低压的条件，使冻结的水直接升华，并且水在升华排出的过程中不会破坏冻结的固体结构，即保留下来的溶质成分依然保持其在溶液状态时的空间分布。但溶质之间因为水的逸出之间出现大量的空隙，由于水在冻结过程呈现出一定取向的片层结构，其结构在一定程度上会被完整的保留下来，利于物质分布均匀，从而使产物在微观尺度上呈现出三维网络结构。

技术领域

本发明属于非金属光催化多孔材料的绿色合成技术领域，尤其涉及一种三维网络结构类石墨烯氮化碳及其制备方法和应用。

背景技术

氮化碳(C₃N₄)作为一种古老的聚合物材料，β-C₃N₄的体积模量为4.27Mbar，与公认的超硬材料钻石的体积模量(4.27Mbar)相当，立方相氮化碳(c-C₃N₄)的体积模量甚至是超过钻石，预测C₃N₄主要有五种结构，即α-C₃N₄，β-C₃N₄，c-C₃N₄，准立方氮化碳(p-C₃N₄)和类石墨氮化碳(g-C₃N₄)，其中，前面四种都属于超硬材料，而g-C₃N₄是一种软质相。

g-C₃N₄具有适中的带隙(2.7eV)，高的热稳定性(～600℃)，生物相容性和出色的化学惰性等，并且制备工艺相对简单，原料丰富便宜，使其成为最具潜力的可见光光催化材料。然而，普通热缩聚富氮有机物合成的g-C₃N₄比表面积小，光生电子和空穴易于聚合和量子效率低等，严重制约了其实际使用和商业化拓展。一般来说，提高光催化材料的结晶性和比表面积能够改善其光催化性能，前者有利于光生电子和空穴的分离，后者能提供更多的催化反应活性位点，促进反应物在催化剂表面的更多的吸附和更快速反应。鉴于类石墨氮化碳的层状结构，层与层之间由弱的范德华力相连，通过简单的物理或者化学方法能够得到二维纳米结构的氮化碳，即类石墨烯氮化碳，如现有技术中采用超声波辅助液相剥离块状类石墨氮化碳制备二维类石墨烯氮化碳，然而，由于超声剥离过程中，超声波对目标产物作用的不均性导致得到的类石墨烯氮化碳尺寸和层数不均匀，甚至发生团聚，导致氧化失活，存在二维类石墨烯氮化碳比表面积小的问题。

发明内容

有鉴于此，本发明的目的在于提供一种三维网络结构类石墨烯氮化碳及其制备方法和应用。本发明制得的三维网络结构类石墨烯氮化碳比表面积大，孔隙率高，三维网络结构分布均匀。

为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

本发明提供了一种三维网络结构类石墨烯氮化碳的制备方法，包括以下步骤：

提供类石墨氮化碳；

将所述类石墨氮化碳与聚乙烯醇水溶液混合，得到悬浮液；

将所述悬浮液进行真空冷冻，得到类石墨烯氮化碳；

将所述类石墨烯氮化碳进行真空冷冻干燥，得到三维网络结构类石墨烯氮化碳。

优选地，所述聚乙烯醇水溶液中聚乙烯醇与水的质量比为1:20～1:10。

优选地，所述聚乙烯醇水溶液中聚乙烯醇的分子量为8×10³～2×10⁵。