[发明专利]一种燃料电池阴极氧还原反应的氮化钴负载多孔碳催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种燃料电池阴极氧还原反应的氮化钴负载多孔碳催化剂的制备方法。该催化剂制备方法的步骤包括：(1)将钴源加入到含有苯胺，吡咯和曲拉通X‑100的去离子水中，搅拌得到均匀的混合液；(2)将3℃下预冷却的过硫酸铵水溶液(引发剂)一次性快速加入到步骤(1)所得的混合液中，随后立刻将此混合液置于低温下聚合，聚合反应完成后过滤、洗涤、干燥，得到黑色的中间产物；(3)将步骤(2)得到的黑色中间产物在氨气气氛下于600‑800℃进行热处理，得到一种氮化钴负载多孔碳催化剂。与现有技术相比，本发明方法操作简单，成本低，氧还原反应活性高，稳定性好，抗甲醇中毒能力强，可用作燃料电池中的阴极催化剂。

技术领域

本发明属于化学能源技术领域，涉及一种燃料电池阴极氧还原反应的氮化钴负载多孔碳催化剂的制备方法。

背景技术

燃料电池(Fuel cell)是一种绿色，高效的能源转换装置，且不受热力学卡诺定律所限制，其储存和运输方便、噪音低、常温使用、燃料携带补给方便、无机械振动等优点，使其具有巨大的潜在应用价值。燃料电池中阴极所对应的氧还原反应(Oxygen ReductionReaction,ORR)的反应机理较为复杂且反应过程缓慢，因此整个过程需要高效的催化剂。目前铂基催化剂在催化氧还原反应的过程中展现出了优异的活性，但是铂属于贵金属元素，使用成本较高，制约了燃料电池的潜在应用前景。因此，研究和开发低廉、高效的非贵金属氧还原电催化剂替代铂基催化剂非常重要。

目前，过渡金属负载型电催化剂前景光明，其包括了过渡金属(如Co、Ni、Fe等)的氧化物、氮化物、碳化物和硫化物等负载型催化剂。近年来研究表明，钴基氮化物在催化氧还原反应方面展现出巨大潜力，有望替代Pt基催化剂。

发明内容

本发明的目的是针对现有技术中存在的问题，提供一种操作简单、成本低、催化活性高、稳定性好、抗甲醇中毒能力强的用于燃料电池阴极氧还原反应的氮化钴负载多孔碳催化剂。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

一种燃料电池阴极氧还原反应的氮化钴负载多孔碳催化剂的制备方法，包括以下步骤：

(1)将钴源加入到含有苯胺，吡咯和曲拉通X-100的去离子水中，搅拌得到均匀的混合液；

(2)将预冷却的过硫酸铵水溶液一次性快速加入到步骤(1)所得的混合液中，随后立刻将此混合液置于低温下聚合，聚合反应完成后过滤、洗涤、干燥，得到黑色的中间产物；

(3)将步骤(2)得到的黑色中间产物在还原性气氛下进行热处理，得到氮化钴负载多孔碳催化剂。

优选地，步骤(1)中，苯胺、吡咯和曲拉通X-100用量的摩尔比为100:100:5-10。

优选地，步骤(1)中所述钴源为硝酸钴或者氯化钴，所述钴源、苯胺和吡咯的摩尔比为1-3:4:4。

优选地，步骤(2)中的过硫酸铵水溶液为聚合反应的引发剂，浓度为0.05-0.075g/mL，预冷却温度为3～5℃。

优选地，步骤(2)中的低温聚合反应的温度为3-5℃，反应时间为24-72h。

优选地，步骤(3)中热处理气氛为氨气，通气流量为30-60mL/min。

优选地，步骤(3)中的热处理在管式炉中进行，热处理温度为600-800℃，升温速率为3-5℃/min，热处理时间为2-3h。

本发明还公开了由上述的制备方法制备得到氮化钴负载多孔碳催化剂。

本发明还公开了上述的氮化钴负载多孔碳催化剂在燃料电池阴极催化剂中的应用。

与现有技术相比，本发明具有以下特点：

(1)制备氮化钴负载多孔碳催化剂的操作简单、成本低、负载的氮化钴量可控；