[发明专利]复合催化剂及其制备方法、应用

说明书

本发明提供一种复合催化剂，所述复合催化剂包含载体以及负载于所述载体的贵金属，所述载体为具有多个孔道的氮掺杂多孔碳复合材料，所述氮掺杂多孔碳复合材料包含氮掺杂多孔碳材料以及金属氧化物，所述金属氧化物均匀分布于所述氮掺杂多孔碳材料中，所述金属氧化物的部分表面通过该孔道而暴露，所述贵金属与暴露的金属氧化物紧密结合而实现复合，所述贵金属为Pd、Pt、Ru、Rh、Ir、Au中的至少一种。本发明还提供一复合催化剂的制备方法及其应用。

技术领域

本发明涉及催化剂技术领域，特别是涉及复合催化剂及其制备方法、应用。

背景技术

生活中用到的各类化学品超过80％是通过特定的催化过程生产获取的。催化过程的核心是催化剂。而多相催化剂因其操作简便等特点而受到广泛关注。作为多相催化剂的重要代表，负载型金属纳米催化剂的应用范围非常广。将活性位金属分散在某一载体上能够使其在达到相同催化效果的前提下大大减少金属的用量。而炭材料具有高导热导电性能和化学稳定性，是一种理想的催化剂载体。贵金属纳米颗粒由于为纳米级别而易团聚，因此当用碳材料负载时，难以实现高度分散。

发明内容

针对上述问题，本发明提供一种复合催化剂及其制备方法及相关应用。所得到的复合催化剂中贵金属高度分散，因而该复合催化剂具有优异的催化效果。

本发明提供一种复合催化剂，所述复合催化剂包含载体以及负载于所述载体的贵金属，所述载体为氮掺杂多孔碳复合材料，所述氮掺杂多孔碳复合材料包含氮掺杂多孔碳材料以及金属氧化物，所述金属氧化物均匀分布于所述氮掺杂多孔碳材料中，所述氮掺杂多孔碳复合材料具有多个孔道，所述金属氧化物的部分表面通过该孔道而暴露，所述贵金属与暴露的金属氧化物紧密结合而实现复合，所述贵金属为Pd、Pt、Ru、Rh、Ir、Au中的至少一种。

优选的，所述贵金属在所述氮掺杂多孔碳复合材料中的分散度为75％～95％。

优选的，所述贵金属在所述复合催化剂所占的质量分数为0.1％～10％；所述金属氧化物在所述复合催化剂所占的质量分数为2％～30％；所述氮掺杂多孔碳材料在所述复合催化剂所占的质量分数为60％～97.9％，其中所述氮掺杂多孔碳材料中氮元素的质量分数为0.5％～15％。

本发明还提供一种复合催化剂的制备方法，其包含以下步骤：

1)将金属源溶于溶剂中，得到预混物；

2)依次向所述预混物中加入含氮生物质及致孔剂，并使所述金属源与致孔剂进行反应，得到含金属沉淀物的混合物，其中所述致孔剂为碳酸氢铵、碳酸铵、草酸铵、草酸氢胺、草酸中的至少一种，所述金属源与致孔剂的摩尔比为1:(1～20)；

3)将所述混合物于500摄氏度～1200摄氏度在惰性氛围下进行第一煅烧，得到具有多个孔道的氮掺杂多孔碳复合材料，其中所述氮掺杂多孔碳复合材料包含氮掺杂多孔碳材料以及金属氧化物，所述金属氧化物均匀分布于所述氮掺杂多孔碳材料中并部分金属氧化物通过该孔道而暴露；

4)在所述氮掺杂多孔碳复合材料的孔道内形成贵金属，而使所述贵金属与暴露的金属氧化物中的氧原子紧密结合。

优选的，步骤4)中在所述氮掺杂多孔碳复合材料的孔道内形成贵金属具体如下：

将所述氮掺杂多孔碳复合材料浸渍于贵金属前驱体溶液中；

对浸渍后的氮掺杂多孔碳复合材料依次进行第二煅烧、氢气还原，而在所述氮掺杂多孔碳复合材料的孔道内形成贵金属。

优选的，步骤4)中在所述氮掺杂多孔碳复合材料的孔道内形成贵金属具体如下：

将所述氮掺杂多孔碳复合材料浸于贵金属前驱体溶液中；

继续加入还原剂，使贵金属前驱体与还原剂进行反应，而在所述氮掺杂多孔碳复合材料的孔道内形成贵金属。