[发明专利]一种介孔类石墨相氮化碳及其制备方法和应用

说明书

本发明属于功能材料领域，公开了一种介孔类石墨相氮化碳及其制备方法和应用。本发明利用铵盐作为致孔剂以及水热诱导剂，三聚氰胺作为前驱体，制备出可控介孔g‑C₃N₄。铵盐在水中水解，提供酸性环境，而三聚氰胺在酸性的条件下部分转化为三聚氰酸，三聚氰胺与三聚氰酸通过分子之间的氢键连接形成超分子，然后焙烧超分子，在焙烧的过程中超分子中的三聚氰酸分解产生大量气体(作为气泡模板)同时在留下空缺位使三聚氰胺在热缩聚形成氮化碳过程中产生丰富的孔结构，水热处理残余的氯化铵也起到了气泡模板的作用，最终得到高催化性能的介孔类石墨相氮化碳。

技术领域

本发明属于功能材料领域，特别涉及一种介孔类石墨相氮化碳及其制备方法和应用。

背景技术

在能源与环境友好的当今社会，光催化技术备受关注，但影响光催化技术广泛应用的关键技术是研究开发对太阳光具良好响应，且具有高催化活性的光催化剂。近年来，一种具有类似石墨烯结构的新型材料石墨相氮化碳，迅速成为了催化应用的研究热点。石墨相氮化碳是一种廉价，易得，不含金属的半导体材料，具有无毒，稳定性高等特点。因其独特的电子结构，以及极佳的稳定性，广泛利用在如催化有机合成、能源以及环境保护等领域。然而，通过传统焙烧的方法制备出来的氮化碳，比表面积小，多为块状形貌，难以暴露其活性位点，导致其催化性能被大大地抑制，此外堆积紧密几乎无孔结构导致其光生电子空穴产生后，复合率较高，制约了其在光催化方面的应用。

许多学者通过模板法制备比表面积较大的介孔氮化碳，虽然利用有规则型状的模板去制备氮化碳，能得到形貌较为规整的产品。但是传统的软、硬模板法，需要用到二氧化硅或者表面活性剂模板，这引入模板剂与前驱体的混合处理以及模板剂的去除等问题，而这往往会导致制备周期拖长制备成本上升，对环境有害等不利结果。近来，通过水热预处理前驱体，直接焙烧制备介孔氮化碳这种操作简单，产品活性好的制备方法成为了研究的热点。

发明内容

为了克服上述现有技术的缺点与不足，本发明的首要目的在于提供一种流程简单，成本低廉，环境友好，具有高的光催化活性的介孔石墨相氮化碳的制备方法。

本发明另一目的在于提供上述方法制备的介孔石墨相氮化碳，所制备的介孔石墨相氮化碳具有丰富的孔结构以及合适的能带结构，因此具有良好光催化的性能。

本发明再一目的在于提供上述介孔石墨相氮化碳在光催化产氢、光催化降解有机污染物、光催化有机合成中的应用，优选在光催化降解工业废水中的应用。

本发明的目的通过下述方案实现：

一种介孔类石墨相氮化碳的制备方法，其包括以下步骤：

(1)将铵盐溶于水中，然后加入三聚氰胺，室温下搅拌30-90min得到混合溶液；

(2)将步骤(1)中得到的混合溶液转移到聚四氟乙烯内衬，置于不锈钢水热釜中发生水热反应，反应结束后抽滤水洗得到糊状固体；

(3)将步骤(2)中所得糊状固体干燥，然后研磨成粉末，置于马弗炉中焙烧，焙烧结束后即得目标产物介孔类石墨相氮化碳。

步骤(1)中所述的铵盐为硝酸铵、硫酸铵、氯化铵、硫酸氢铵中的一种或多种混合；

步骤(1)中所述的铵盐和三聚氰胺的质量比为1‐5:1；优选为2:1；

步骤(1)中所述的水的用量满足每1质量份的三聚氰胺对应加入5‐10份的水。

步骤(1)中所述的搅拌是为了使原料之间充分混合，因此对转速无特殊要求，优选为600rmp。

步骤(2)中所述的水热反应是指在80‐200℃反应9‐24h，水热釜中物料装填参数为30％‐70％；优选在180℃水热反应12h。