[发明专利]一种具有多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛及合成方法

权利要求书

1.一种具有多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛的合成方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)制备混合溶胶：将碱源、硅源、铝源、长链有机硅烷LCS、双季铵盐模板剂OSDA和去离子水H₂O混合均匀，得到混合溶胶；混合溶胶中，碱源以Na₂O计，硅源以SiO₂计，铝源以Al₂O₃计，各物料摩尔比为Na₂O：SiO₂：Al₂O₃：LCS：OSDA：H₂O＝(0.02～0.2)：1.0：(0.001667～0.05)：(0.003～0.03)：(0.05～0.5)：(10～50)；

(2)晶化：将步骤(1)得到的混合溶胶置于晶化釜中，在150～200℃的条件下晶化24～168小时，待晶化完全后，分离出固体产物，固体产物经洗涤、干燥、焙烧后脱除有机模板剂，得到多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛的原粉；

(3)离子交换：将步骤(2)得到的多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛的原粉进行铵离子交换脱除Na⁺离子，产物经烘干、焙烧后得到H型的多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛；

步骤(1)中，所述的双季铵盐模板剂OSDA选自含有双五元杂环基团取代烷烃的结构的化合物，结构式如化学式I-化学式VI所示：

步骤(3)中形成的多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛为EU-1分子筛，分子筛中氧化硅/氧化铝的摩尔比值在20～600范围内。

2.根据权利要求1所述的合成方法，其特征在于，具体包括以下步骤：

(1)制备混合溶胶：将所述比例的长链有机硅烷LCS溶解在甲醇或乙醇中使之溶解，并搅拌分散形成长链有机硅烷LCS的溶液；然后向长链有机硅烷LCS的溶液中加入所述比例的碱源、硅源、双季铵盐模板剂OSDA和去离子水H₂O，在25～60℃条件下搅拌5～10小时，得到硅源混合溶液；在25～80℃的条件下，将所述比例的铝源加到所述的硅源混合溶液中，剧烈搅拌30～180min后，室温静置陈化2～24小时得到混合溶胶；

(2)晶化：将步骤(1)得到的混合溶胶置于晶化釜中，在目标温度160～200℃的条件下晶化，初始升温速率为2～20℃/h，升温至目标温度后并在保持温度下进行晶化，升温耗费时间为6.5～85小时，晶化需时间为24～168小时，待晶化完全后，离心分离出固体产物，用去离子水反复洗涤固体产物至中性，然后在100～130℃条件下干燥12～48小时，干燥后在500～600℃条件下焙烧2～10小时脱除有机模板剂，得到多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛的原粉；

(3)离子交换：将步骤(2)得到的多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛的原粉置于NH₄⁺离子溶液中进行铵离子交换，在80～120℃下交换2～12h，然后离心或过滤分离出离子交换产物，离子交换产物用去离子水反复洗涤至中性；重复上述NH₄⁺离子交换过程1～3次，然后在100～130℃下干燥12～48h，干燥后在400～600℃下焙烧2～10小时，得到H型的多级孔且宽硅铝比EUO结构分子筛。

3.根据权利要求2所述的合成方法，其特征在于，步骤(1)中，所述的碱源为NaOH、Na₂O₂、KOH、Na₂CO₃、NaHCO₃中的任意一种、两种及以上以任意比例混合而成的混合物。

4.根据权利要求2所述的合成方法，其特征在于，步骤(1)中，所述的硅源为水玻璃、硅溶胶、硅酸乙酯、硅酸甲酯、硅酸钠、硅酸、硅藻土、硅胶微球或白碳黑中的任意一种、两种及以上以任意比例混合而成的混合物。

5.根据权利要求2所述的合成方法，其特征在于，步骤(1)中，所述的铝源为拟薄水铝石、硝酸铝、硫酸铝、氯化铝、氢氧化铝、异丙醇铝或铝溶胶中的任意一种、两种及以上以任意比例混合而成的混合物。