[发明专利]用金属卟啉聚合物催化偶联芳香醇和乙腈制取酮腈在审
申请号: | 201810897800.6 | 申请日: | 2018-08-08 |
公开(公告)号: | CN108821996A | 公开(公告)日: | 2018-11-16 |
发明(设计)人: | 阳卫军;柳恩情;高勇 | 申请(专利权)人: | 湖南大学 |
主分类号: | C07C253/30 | 分类号: | C07C253/30;C07C255/40;B01J31/22 |
代理公司: | 常州智慧腾达专利代理事务所(普通合伙) 32328 | 代理人: | 曹军 |
地址: | 410082 湖南省长*** | 国省代码: | 湖南;43 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 酮腈 乙腈 偶联 催化剂 配位金属离子 催化剂用量 反应转化率 催化芳香 催化偶联 催化效果 催化氧化 多次循环 金属卟啉 聚合金属 温和条件 聚合物 键连接 氮桥 高孔 制取 卟啉 制备 溶解 分解 | ||
1.一种基于化学结构式如(Ⅰ)所示的共轭聚合金属卟啉催化剂,作为催化剂催化偶联芳香醇和乙腈,以制备相应的酮腈化合物;反应条件为:通入1-50atm的空气或氧气,加入碱添加剂和反应溶剂,反应温度10-100℃,芳香醇与乙腈的配比为摩尔比1:(1-20),金属卟啉聚合物(Ⅰ)的用量为反应物芳香醇质量的0.001-0.5wt%,
共轭聚合金属卟啉催化剂(Ⅰ)单元结构
催化反应方程式如下:
2.根据权利要求1所述化学结构式如(Ⅰ)所示的聚合金属卟啉,其特征在于:金属卟啉单体的四臂分别通过具有共轭效应的仲氨基和取代硝基相互偶联,桥联处的N上进一步配合了金属离子,聚合物分子中金属卟啉单体的重复数目为4-4000,该聚合物不溶于有机溶剂,分子中的电子流动性好,具有高度的热稳定性,孔隙度高,比表面积达100-2000m2/g,结构为介孔或微孔,孔径大于0.2nm;其中,结构式(Ⅰ)中金属离子M为过渡金属原子Co(Ⅱ),Cu(Ⅱ),Zn(Ⅱ)。
3.根据权利要求1所述催化空气氧化偶联芳香醇和乙腈的方法,其特征在于通入1-50atm的空气或氧气,反应时间4小时,加入的碱添加剂为氢氧化钾、叔丁醇钾、氢化钠;反应溶剂为N,N-二甲基甲酰胺,二甲基亚砜,1,3-二甲基-2-咪唑啉酮;反应底物的转化率可达到90%以上。
4.根据权利要求1所述催化氧化偶联芳香醇和乙腈的方法,其特征在于所述的芳香醇其取代基可位于苯环的邻位,间位或对位;取代基可以是-H,-CH3,-F,-Cl,-Br,-NO2;反应产物为相应的β-酮腈,其选择性90%以上。
5.根据权利要求1所述催化氧化偶联芳香醇和乙腈的方法,催化剂可以多次重复回收利用,催化剂循环使用5次时,同样反应条件下,反应底物的转化率及选择性均达到85%以上。
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