[发明专利]一种三维石墨烯/镍/石墨相氮化碳复合光催化材料的制备方法

说明书

本发明涉及一种三维石墨烯/镍/石墨相氮化碳复合光催化材料的制备方法，包括下列步骤：1)Ni颗粒负载的3D石墨烯的制备；2)将冰冻成块的物质冷冻干燥后，得到浅蓝色固体粉末；3)将冻干得到的粉末放入方舟或者坩埚中，在氢气下，以5‑15℃/min升温到600‑750℃，保温1‑2h，然后用去离子水清洗若干次，烘干，得到Ni颗粒负载的3D石墨烯；4)3D石墨烯/Ni/g‑C3N4的制备：将Ni颗粒负载的3D石墨烯和g‑C3N4的前驱体采用熔融的方式混合，在氩气气氛下，以5‑15℃/min升温到500‑600℃，保温2‑4h，得到3D石墨烯/Ni/g‑C3N4复合材料。

技术领域

本发明属于光催化技术领域，具体涉及一种三维(3D)石墨烯/镍(Ni)/石墨相氮化碳(g-C₃N₄)复合光催化材料的制备方法。

背景技术

近些年来由于工业化进程的加快和人类生活水平的提高，人类对能源的消耗量也逐年增加，但是地球上储存的煤、石油、天然气等化石能源极为有限，因此通过光催化技术将太阳能转化为清洁无污染的氢能成为目前解决能源危机的最有效的手段。

光催化技术发展的过程中研究最多的是无机半导体，如氧化钛、氧化锌和硫化镉，但是大部分氧化物不能吸收可见光、硫化物在反应过程中容易发生光腐蚀这些问题限制了其在光催化领域中的应用。而g-C₃N₄作为一种无金属的有机半导体吸引了研究人员的注意，g-C₃N₄具有稳定性高、环境适应性好、带隙大小合适(2.7eV左右)、能够吸收可见光的优点。但是g-C₃N₄也存在比表面积比较小、电子空穴对的复合率高、对可见光区域的吸收不足等缺点，导致其光催化制氢速率较低。

g-C₃N₄应用于光催化研究中对其性能起到关键影响的是光吸收、表/界面反应、电荷分离三个问题，目前主要通过提高g-C₃N₄对可见光的吸收、增加反应活性位点、降低载流子的复合率来改善其催化活性。比如通过一步法制备的Au/g-C₃N₄复合材料可见光区的吸收得到大幅提高，并且由于Au的等离子体效应在550nm处也出现一个特征吸收峰。通过模板法或者热氧化刻蚀剥离的方法制备具有大比表面积的单层或者少层g-C₃N₄从而暴露出更多的活性位点。还可以将g-C₃N₄和其他窄带隙半导体进行复合，通过形成异质结来促进光生电子-空穴的分离，或者和石墨烯、碳量子点、碳纳米管等碳材料进行复合来提高材料的导电性从而提高载流子的分离效率。

石墨烯具有大的比表面积、优良的导电和导热性能，但是催化性能较弱，将g-C₃N₄和石墨烯进行复合能够克服两个组分各自的缺点，并且赋予复合材料更优异的催化性能。

发明内容

为了解决石墨相氮化碳存在的问题，本发明的目的是提供一种三维(3D)石墨烯/镍(Ni)/石墨相氮化碳(g-C₃N₄)复合光催化材料的制备方法，提高石墨相氮化碳的产氢性能。本发明的技术方案如下：

一种三维石墨烯/镍/石墨相氮化碳复合光催化材料的制备方法，包括下列步骤：

1)Ni颗粒负载的3D石墨烯的制备：以催化剂，碳源，碱金属盐为原料，催化剂，碳源，碱金属盐的质量比例为1:(10-20):(100-200)将其溶于一定量的水中，搅拌1-2h；然后移至冰箱中冰冻成块；

2)随后将冰冻成块的物质冷冻干燥后，得到浅蓝色固体粉末。

3)将冻干得到的粉末放入方舟或者坩埚中，在氢气下，以5-15℃/min升温到600-750℃，保温1-2h，然后用去离子水清洗若干次，烘干，得到Ni颗粒负载的3D石墨烯；