[发明专利]一种锕系元素的提取方法

说明书

本发明公开了一种锕系元素的提取方法，该方法采用磷酸铪作为吸附剂，在中等或较强酸度介质中实现对锕系元素的高效提取。本发明的锕系元素的提取方法能够显著降低二次废物的产生量，后处理过程大大简化，环境友好性明显增强；此外，该方法采用的吸附剂易于合成，耐酸性和抗辐照性能优良，在中等或较强酸性溶液中，对锕系元素的提取效率明显提高。该方法在0.01mol/L~5mol/L的酸度范围内，对于溶液中浓度为10^‑5 g/mL的锕系阳离子，提取效率高于99%；对于示踪量的²³⁹Pu和²³⁷Np，提取效率也可以达到90%以上。本发明的锕系元素的提取方法在核燃料循环、放射性废液处理等领域具有重要的应用前景。

技术领域

本发明属于核燃料循环及放射性废液处理技术领域，具体涉及一种锕系元素的提取方法。

背景技术

在核工业中，锕系元素的有效提取是核能可持续发展的前提条件。在核燃料循环的前端，需要从矿物或靶件中将锕系元素高效提取出来以获得可利用的核燃料（如²³⁵U、²³⁹Pu、²³²Th等）；在核燃料循环的后端，则需要对乏燃料中的锕系元素（如Pu、Np、Am等）进行充分回收，以降低乏燃料的放射性和化学毒性，并提高储量有限的核燃料的利用率。在处理放射性废液时，为了减弱对环境和生物体的危害，锕系元素的去污是必不可少的一环。在这些过程中，介质大多为中等或较强的酸性溶液（酸度高于0.1mol/L），锕系元素在其中主要以阳离子的形式存在。

目前从酸性溶液中提取锕系元素的方法主要是溶剂萃取法，采用的萃取剂为含P或N的有机溶剂，如典型的乏燃料处理流程--PUREX(Plutonium URanium EXtraction)流程采用30%的磷酸三丁酯（TBP）-煤油从硝酸介质中回收U和Pu，在此基础上改进的TRUEX(TRansUranic EXtraction)流程则在有机溶剂中加入了氨甲酰基氧化膦（CMPO），将Np、Am等次锕系元素与U、Pu同时萃取出来。此方法较为成熟，但仍然存在一些明显的缺点，如产生的二次废物量较大、萃取体系中容易形成第三相影响回收效率、大量有机溶剂的后处理需要花费较长时间和较高成本、不利于环境保护、有机溶剂的抗辐照性能较差等。

固相萃取法采用固态吸附剂提取锕系元素，可以避免上述问题，目前发展的锕系元素固态吸附剂有功能化的沸石、多孔硅、聚合物树脂、多壁碳纳米管等，这些材料对于溶液中锕系元素的吸附主要是离子交换作用，在弱酸性条件下（pH≥3）对锕系阳离子具有较好的吸附性能，但随着酸度增加，溶液中的H⁺浓度增大并参与竞争吸附，导致对锕系阳离子的吸附性能显著下降（大多数材料在pH≤2时几乎已丧失了吸附性能）。而通常的乏燃料处理或放射性废液为中等强度或较强的酸性溶液，在此条件下这些吸附剂对锕系阳离子的吸附性能很差，无法应用于该领域。

因此，亟需发展一种高效、环保的锕系元素提取方法。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供一种锕系元素的提取方法。

本发明的锕系元素的提取方法包含以下步骤：

a.将含有锕系元素的溶液中的无机酸浓度范围调节为0.01 mol/L~5 mol/L；

b.在步骤a所得溶液中加入磷酸铪粉末，密封后连续振荡4h~24h；

c.抽滤；

d.于50℃~100℃干燥6h~48h。

所述的锕系元素包括钍、铀、钚或镎，钍、铀、钚或镎中的一种或一种以上，锕系元素在溶液中的质量浓度大于等于1×10^-8 g/mL。

所述的步骤a中的无机酸的浓度优选范围为0.1mol/L~4mol/L。

所述的步骤a中的无机酸包括硝酸、盐酸、硫酸或高氯酸中的一种。