[发明专利]一种原位掺杂型钴系芬顿催化剂及其合成方法和应用

说明书

本发明公开了一种原位掺杂型钴系芬顿催化剂及其合成方法和应用，所述原位掺杂型钴系芬顿催化剂的合成方法包括在前驱体中加入钴源，然后通过原位掺杂的焙烧过程合成所述原位掺杂型钴系芬顿催化剂；所述前驱体为三聚氰胺、单氰胺、二氰二胺或尿素。本发明的原位掺杂型钴系芬顿催化剂(in‑situ‑Co‑g‑C₃N₄)呈现出典型的氮化碳片层状结构，结构中C‑O‑Co键的形成促进了双反应中心的形成，H₂O₂和污染物分别在富电子中心和缺电子中心分别得到还原和分解，避免了金属离子自身氧化还原而导致活性组分流失的问题。in‑situ‑Co‑g‑C₃N₄在中性条件下对难降解的新型有机污染物具有很好的去除效果，且在降解污染物的过程中，具有强的活化H₂O₂的能力，还具有很好的稳定性，其中的钴离子溶出率低。

技术领域

本发明涉及污水处理领域，尤其涉及一种能催化降解有机污染物的原位掺杂型钴系芬顿催化剂及其合成方法和应用。

背景技术

水是地球上一切生命赖以生存、人类生活和生产不可缺少的基本物质之一。近年来，人类的生活和生产等方面的活动导致了各种新型有机污染物的产生，如农药、酚类、医药、染料、杀虫剂及内分泌干扰物等，对自然水环境造成了极大的污染。这些新型有机污染物进入环境之后，难以被降解，存留时间长，可通过各种方式输送而影响到区域和全球环境，并会通过食物链的富集作用，最终严重影响人类的健康。由于这些新型有机污染物具有成分复杂、难降解性、持久性和毒性，利用传统的污水处理技术难以将其有效去除。长期以来，人们一直致力于寻找更经济、更高效和更稳定的污水处理技术，希望能找到突破口，以达到解决当前常规水处理技术对新型有机污染物降解不彻底这一瓶颈问题的目的。

芬顿催化氧化技术作为一种代表性的高级氧化技术，其反应过程产生的羟基自由基对污染物的攻击具有无选择性，在污水处理中发挥了显著的作用。而在经典芬顿反应基础上发展起来的多相芬顿催化剂最大的特点是将金属离子固相化，虽然它在一定程度上弥补了经典芬顿反应的不足，但其仍没实质性脱离经典均相芬顿反应中金属物种发生单一位点的氧化还原，依旧存在稳定性差、过氧化氢利用率低及金属离子溶出大等问题。因此，如果能通过原位掺杂的方法将活性组分掺入到载体中，使之键合，加强催化剂表面的电子极化分布，则能避免在反应中催化剂的活性组分与H₂O₂直接接触发生氧化还原反应，也可以同时解决催化剂催化活性和稳定性的问题，还能提高H₂O₂的利用率。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术存在的不足之处而提供一种能催化降解有机污染物的原位掺杂型钴系芬顿催化剂及其合成方法和应用。本发明的原位掺杂型钴系芬顿催化剂为片层状，含氮化碳基底，Co均匀地掺杂在氮化碳的骨架中，与传统的芬顿催化剂和常规的多相芬顿催化剂相比，本发明的催化剂对有机污染物的催化降解作用更强，并显著地提高了H₂O₂的利用率。

为实现上述目的，本发明采取的技术方案为：

一种原位掺杂型钴系芬顿催化剂的合成方法，其包括在前驱体中加入钴源，然后通过原位掺杂的焙烧过程合成所述原位掺杂型钴系芬顿催化剂；所述前驱体为三聚氰胺、单氰胺、二氰二胺或尿素。本发明所例举的前驱体仅为优选实施例，本发明人经过系列深入研究发现，C、N具有三嗪环的能煅烧出g-C₃N₄的物质均可作为前驱体。

优选地，所述的原位掺杂型钴系芬顿催化剂的合成方法，包括如下步骤：

(1)将所述前驱体和钴源溶于乙醇中，得到溶液A；

(2)将溶液A蒸干，得到固体产物A；

(3)将固体产物A烘干，并研磨均匀；