[发明专利]一种制备大面积连续单层单晶石墨烯薄膜的方法

说明书

本发明公开了一种制备大面积连续单层单晶石墨烯薄膜的方法。该方法，包括如下步骤：对单晶铜进行电化学抛光，得到单晶铜基底，再在所述单晶铜基底上进行石墨烯的生长，得到所述连续单层单晶石墨烯薄膜。高温下金属铜表面会附着许多的硅氧化合物，严重影响石墨烯的生长，而电化学抛光可以去除该物质，使铜表面变得平整洁净。进而再用该单晶铜生长石墨烯可得到取向相同的单层石墨烯岛，连接起来后即可得到连续单层单晶石墨烯薄膜。

技术领域

本发明涉及一种制备大面积连续单层单晶石墨烯薄膜的方法。

背景技术

石墨烯是具有六边形蜂窝状结构的、单原子层厚的二维原子晶体。其于2004年由英国曼彻斯特大学物理学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫共同以机械剥离法制备出，之后受到全球科学家的广泛关注。石墨烯具有独特而优异的性能，包括良好的导电性和导热性，优良的机械性能和透光率等，这些性能使其在场效应晶体管、柔性透明电极、超级电容器、石墨烯纸等领域有着广泛的应用前景。

目前，制备石墨烯的主要方法有：机械剥离法，SiC外延生长法，液相剥离法和化学气相沉积法(CVD)等。化学气相沉积法因适宜批量生产且价格相对低廉，成为最有工业化前景的制备方法。而其中，又以铜、镍等金属催化剂作为基底的制备方法为主要。由于在铜上可以可控的得到单层高质量的石墨烯，因此，使用金属铜作为基底的化学气相沉积法成为近年来研究的热点。然而，使用铜基底生长出来的石墨烯存在许多的问题。当前市售的铜箔多为多晶铜箔，以此作为基底生长出石墨烯为多晶石墨烯薄膜，其上存在许多晶界，会严重影响其电性能。最近已有报道称成功制备出单晶铜箔并且生长出大尺寸的单晶石墨烯薄膜。但是由实验可以得出，铜箔表面会附着大量的硅氧化合物，使石墨烯薄膜破损。此外，在生长过程中也会引入小的双层成核点，使成膜后存在许多双层岛，影响电子的传输。能否解决这些问题成为能否实现石墨烯应用的基础和前提。

发明内容

本发明的目的是提供一种制备大面积连续单层单晶石墨烯薄膜的方法。

本发明提供的制备连续单层单晶石墨烯薄膜的方法，包括如下步骤：

对单晶铜进行电化学抛光，得到单晶铜基底，再在所述单晶铜基底上进行石墨烯的生长，得到所述连续单层单晶石墨烯薄膜。

上述方法的电化学抛光中，抛光液由水、磷酸、乙醇、异丙醇与尿素组成；所述水、磷酸、乙醇、异丙醇与尿素的用量比为250mL：125mL：125mL：25mL：4g；

所述电化学抛光的电压为3-5V；电流为2-4A；抛光时间为2-5min；具体为3min。

所述石墨烯的生长步骤中，碳源选自甲烷、一氧化碳、甲醇、乙炔、乙醇、苯、甲苯、环己烷和酞菁中的至少一种；

所用还原性气体为氢气；

所用惰性气体为氩气和/或氮气；

生长温度为1070-1080℃；具体为1075℃；

反应时间为0.5-1.5h；具体为40-60min；

惰性气体的流量为100-400sccm；具体为250sccm；

还原性气体的流量为25-200sccm；

碳源流量为1-10sccm；具体为3-5sccm；更具体为3.5sccm。

所述单晶铜具体可为单晶Cu(111)。

制备所述单晶Cu(111)的方法，可包括如下步骤：将多晶铜箔进行若干次处理，得到所述单晶Cu(111)；

每次处理均包括抛光和退火；

每次退火后，将铜箔自然冷却至室温。