[发明专利]一种超高时间分辨超长时窗瞬态吸收光谱仪

说明书

本发明公开了一种瞬态吸收光谱仪，包括：光源模块、分束镜、两套光学延迟线、光学镜头组以及光谱仪；其中，光学延迟线中的一个为短行程光学延迟线，用于实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨，另一个为长行程光学延迟线，用于实现大于16纳秒的光学延迟时间。光源模块出射的激光光束经分束镜分为泵浦光以及探测光，探测光经串联的两套光学延迟线进行时间延迟之后，通过光学镜头组将经时间延迟之后的探测光以及泵浦光聚焦至待测样品处，经待测样品透射的探测光通过光谱仪进行信号采集。本发明兼具了亚10飞秒超高时间延迟分辨率和纳秒级超长时间延迟窗口的优势，消除了传统商用瞬态吸收光谱仪中光学延迟线对系统时间分辨能力和测量时间窗的限制。

技术领域

本发明涉及光谱仪技术领域，特别是涉及一种超高时间分辨超长时窗瞬态吸收光谱仪。

背景技术

瞬态吸收光谱仪是一种重要的科学仪器，广泛应用于物理、化学、生物、材料和医学等领域。其涉及的具体研究方向包括化学反应动力学、激发态弛豫、晶格弛豫动力学、电荷转移以及载流子复合等。现有商用瞬态吸收光谱仪的基本结构示意图如图1所示，一束光强较强的泵浦光入射到样品上将样品从基态激发到激发态，而另一束光强较弱的探测光(通常为连续白光)通过电动平移台造成光学延迟后与泵浦光入射到待测样品上的相同位置。通过控制电动平移台的移动距离，则可改变泵浦光与探测光之间的光程差，进而改变二者之间的时间延迟。通过测量样品的吸收或光谱随着延迟时间的变化，最终实现对样品的激发态弛豫过程进行表征。在瞬态吸收光谱仪中，电动平移台主要起到对光束进行光学延迟的作用，因此也称为光学延迟线。瞬态吸收光谱仪的时间分辨率主要取决于两个因素：一个是泵浦光和探测光的脉冲宽度，二者自相关曲线的半高宽决定了瞬态吸收光谱仪能达到的时间分辨率的上限；另一个是光学延迟可实现的时间分辨率，由电动平移台的定位精度及其最小步长决定(1微米光程对应3.3fs)。

现有商用飞秒瞬态吸收光谱仪通常采用飞秒激光放大系统与光学参量放大器结合作为光源，其输出脉冲宽度通常在几十至上百飞秒(fs)。能够测量的最大光学延迟通常不超过8纳秒(ns)(受限于目前通用延迟线长度)，对应于2.4米的光程，这就要求光束(通常为探测光)在长行程的电动平移台之间来回往返多次(如1.2米行程单次往返，0.6米行程双次往返，或0.3米行程四次往返)。而现有商用电动平移台的设计往往是行程越长，最小步长越大，定位精度越差，对应的最小光学延迟时间间隔(或采样时间间隔)也越长，从而使光学延迟的时间分辨率越差。现有商用瞬态吸收光谱仪采用的长行程平移台对应的光学延迟分辨率通常为5-6fs，远小于激光光源脉宽，所以仪器的时间分辨率主要由激光脉宽决定。

对于超过8ns的动力学过程，需要转而使用分辨率10ns左右的闪光分析光谱仪来测量，而对于短于100fs的超快动力学过程，现有商用瞬态吸收光谱仪则难以进行准确的分辨表征。近年来，随着超短激光脉冲产生技术的升级，亚10fs超短脉冲的应用得以推广，使得亚10fs时间分辨瞬态吸收光谱仪得到了快速发展。而对于光学延迟线的分辨率也有了更高的要求，传统长行程光学延迟线对应的5-6fs时间分辨率已经不能满足亚10fs瞬态吸收测量的要求。因此，亚10fs瞬态吸收装置通常采用最小步长更小、定位精度更高的电动平移台做光学延迟线，实现光学延迟分辨＜1fs。而通常此种高精度平移台的行程小于6cm(单次往返光路对应400ps最大光学延迟)。如果采用多次往返方式增加总光程的方法拓展时间窗口，则同时加倍了最小光学延迟步长，牺牲了时间延迟分辨率。因此，亚10fs瞬态吸收光谱装置通常用来表征光激发后的原初超快动力学过程，例如电子的散射，电子-声子的耦合，波包的动力学等。而无法同时完成对后续纳秒时域的超快动力学过程，如载流子的辐射复合，缺陷态的俘获等过程的表征。这时，则只能切换回传统商用瞬态吸收光谱仪(8ns时间窗)或者闪光分析光谱仪来重新测量，使得数据采集和分析过程变得繁琐耗时，对样品的稳定性要求也更加苛刻。

发明内容

本发明的目的是提供一种超高时间分辨超长时窗瞬态吸收光谱仪，以解决现有瞬态吸收光谱仪中光学延迟线对系统时间分辨能力和测量时间窗的限制的问题。