[发明专利]一种氮掺杂石墨烯催化剂的制备方法

说明书

一种氮掺杂石墨烯催化剂的制备方法，属于碳材料领域，通过机械力化学的方式在石墨剥离成边缘功能化石墨烯的同时将含氮化合物与石墨烯片层进行复合，制备了具有极好的电子传输能力以及高效的氧还原活性位点氮掺杂石墨烯催化剂，实现了高效氧还原催化剂的大规模高效生产，该材料可应用于电催化氧还原过程，对燃料电池的低成本生产具有重大意义。

技术领域

本发明属于碳材料领域，涉及一种氮掺杂石墨烯催化剂的制备方法，具体适用于高效催化氧还原反应应用。

背景技术

鉴于传统石油资源的严重匮乏以及其所造成环境污染日趋突出，开发新型高效清洁能源已成为国家战略需求。以零污染、高能量转化效率著称的燃料电池作为清洁能源转换装置的代表的被全世界的相关科研人员广泛地研究。燃料电池可以把外部供给的燃料和氧化剂通过电化学反应直接转化成电能，不需直接燃烧，因此其不受卡诺循环的限制，能量转化效率可以达到40-60％，几乎不排放含氮、含硫氧化物，绿色无污染。然而，燃料电池中的关键反应氧还原反应速率缓慢，需要以Pt作为催化剂。但Pt成本较高、资源稀缺且存在易对催化反应中间产物中毒(如CO等)、稳定性差等问题，制约了燃料电池的大规模应用。

为解决此类问题，研究人员开发了非贵金属和非金属催化剂，其中氮掺杂的碳材料催化剂制备的高效氧还原催化剂，取得的进展尤为显著。

石墨烯具有极好的电子传输能力，氮元素的掺杂能够有效的提供高效的氧还原活性位点，因此，本发明提出了一种通过机械力化学法制备用于电催化氧还原反应的氮掺杂石墨烯催化剂的方法。通过机械力化学的方式将小分子含氮化合物与石墨烯片层进行复合，制备了氮掺杂石墨烯催化剂，旨在实现了高效氧还原催化剂的大规模高效生产。

发明内容

本发明针对上述存在的问题，提供了一种通过机械力化学法制备用于电催化氧还原反应的氮掺杂石墨烯催化剂的方法。

本发明为实现上述目的，采取以下技术方案予以实现:

本发明提出了一种通过机械力化学法制备用于电催化氧还原反应的氮掺杂石墨烯催化剂的方法。通过机械力化学的方式将小分子含氮化合物与石墨烯片层进行复合，制备了氮掺杂石墨烯催化剂，旨在实现了高效氧还原催化剂的大规模高效生产。其特征在于，包括以下步骤：

(1)将石墨粉及含氮化合物置于反应磨设备中，将反应磨设备密封，再将保护气体冲到反应磨设备中，启动反应磨设备，反应磨24-72小时后，得到未还原的氮掺杂石墨烯；

(2)反应后将未还原的氮掺杂石墨烯取出，用甲醇浸泡、洗涤2小时，待未反应的含氮化合物溶解于甲醇后过滤，去除未反应的含氮化合物，冷冻干燥24小时；

(3)将干燥后的氮掺杂石墨烯在氩气保护下500℃-1500℃高温处理0.5小时-5小时后，待降至室温取出。

所述保护气体包含但不限于二氧化碳、氮气、氩气等气体，气体压力范围为0.1MPa-25MPa。

所述含氮化合物包含但不限于三聚氰胺、卟啉、酞菁等。

将石墨粉与含氮化合物的质量比为1:(0.5-5)。

所述反应磨设备选自行星式球磨机、卧式球磨机、砂磨机、棒磨机。反应磨设备研磨球或棒以及罐体的材质为耐磨材质，如氧化锆材质、玛瑙材质以及其他耐磨材质。

反应磨时间为：以100-5000rpm的转速连续研磨反应3-72小时。

石墨粉为天然鳞片石墨或土状石墨。

石墨粉填装量为反应磨罐体总体积的1/4-1/2，优选1/3。

所述高温处理温度为500℃-1500℃。

所述高温处理温时间为0.5小时-5小时。

本发明有益如下：