[发明专利]一种掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂及其制备方法和应用有效
| 申请号: | 201810505024.0 | 申请日: | 2018-05-24 |
| 公开(公告)号: | CN108704654B | 公开(公告)日: | 2020-08-04 |
| 发明(设计)人: | 张锋伟;马春兰;张献明 | 申请(专利权)人: | 山西大学 |
| 主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;C01B3/06 |
| 代理公司: | 太原市科瑞达专利代理有限公司 14101 | 代理人: | 申艳玲 |
| 地址: | 030006 山*** | 国省代码: | 山西;14 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 掺氮碳 镶嵌 贵金属 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂,其特征在于:以非贵金属有机络合物与二氧化硅的复合物为前驱体,利用高温热分解结合选择性刻蚀工艺,制备出掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂;所述非贵金属有机络合物是酞菁钴、酞菁镍、酞菁铜、菲啰啉钴、菲啰啉铁、卟啉钴或席夫碱钴中的一种或两种;
所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂的制备方法,包括以下步骤:
(1)将非贵金属有机络合物与商业化二氧化硅纳米颗粒混匀后,于乙醇和氯仿组成的混合溶剂体系中在50 Hz频率下超声分散5~10分钟,旋蒸去除溶剂即得到固体粉末;
双溶剂体系中非贵金属有机络合物与二氧化硅的质量比在1:5~5:1之间;
(2)将生成的固体粉末平铺于石英舟底部,将其置于管式炉的中间区域;
(3)向管式炉炉体中通入氮气或惰性气体对样品进行连续吹扫,然后炉体温度逐渐升至700~1000℃,并在此温度下保持1~6小时再冷却至室温;
(4)将得到的黑色粉末在碱性溶液中于50℃下重复处理12~24小时,抽滤、水和乙醇反复洗涤后,得到掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂。
2.根据权利要求1所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂,其特征在于:所述商业二氧化硅纳米颗粒尺寸为7~50nm。
3.根据权利要求1所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂,其特征在于:所述非贵金属是Fe、Co、Ni中的一种或两种。
4.根据权利要求1所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂,其特征在于:所述的惰性气体包含氩气或氦气中的一种,通入管式炉的气体流速为5~300 mL/min;管式炉升温速率为3~10℃/min,降温速率为5~20℃/min。
5.根据权利要求1所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂,其特征在于:所述碱性溶液是氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、碳酸钾或氨水中的一种,浓度为0.5~2.0mol/L。
6.根据权利要求1所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂,其特征在于:制备的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂的比表面积为550~1044m2/g、孔径为3.72~10.1nm,氮含量在4.8~17.2wt%,钴纳米颗粒尺寸在12~18 nm之间连续调控。
7.一种权利要求1~4任一项所述的掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂在氨硼烷催化水解制氢中的应用。
8.根据权利要求7所述的应用,其特征在于:所述掺氮碳镶嵌非贵金属催化剂在不同温度下催化氨硼烷分解制氢的过程如下:30mg催化剂加入到3.0ml去离子水并分散均匀,将含有50mg氨硼烷的2.0ml水溶液快速加入到催化剂悬浮液中;磁力搅拌器调节到1200转/分及恒温水浴锅控制在25~40℃下开始计时,氢气生成的体积通过量气管直接读取,直到没有氢气泡产生时停止反应。
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