[发明专利]一种Pt-Ir/FeOx多金属单原子催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了Pt‑Ir/FeO_x多金属单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：步骤一、微波耦合共沉淀反应制备催化剂；步骤二、洗涤与过滤固体产物；步骤三、烘干和煅烧固体产物制得Pt‑Ir/FeO_x多金属单原子催化剂。本发明在单金属单原子催化理论的基础上，成功制备了多金属多原子催化剂，实现了多金属单原子的稳定分散。与一般的CO选择性氧化催化剂相比，每个金属原子在载体上高度分散，提高了金属利用率，降低了成本。与其他用于CO选择性氧化的单原子催化剂相比，由于双金属的协同作用，提高了单原子催化剂的负载量和稳定性，具有更高的催化活性。

技术领域

本发明属于催化剂领域，涉及一种同时在FeO_x载体上以单原子的形式负载 Pt和Ir的催化剂。

背景技术

单原子催化剂是一种新型催化剂。其结构特点是以单原子的形式均匀分布在载体上。与纳米催化和亚纳米催化相比，具有很多新的特性，如量子尺寸效应、巨大的表面自由能、载体和金属的相互作用以及不饱和配位环境等。与纳米催化剂相比，单原子催化剂上的每个原子都是催化反应的活性中心，所以极大的提高了催化效率和反应的选择性，并降低了成本。

单原子催化剂的制备方法有共沉淀法、原子沉积法、浸渍法、逐步还原法、反Ostwald熟化法、逐步还原法和固相熔融法。

共沉淀法是指溶液中含有2种或2种以上的阳离子，它们在溶液中均相分布，加入沉淀剂后，可以得到各种成分均一的沉淀。

目前单原子催化剂已经被用于CO氧化、氢化、NO还原与氢化、水煤气变换、有机合成、甲醇水蒸气重整、燃料电池、光电催化、甲醛氧化等。但单原子催化剂由于其巨大的表面自由能，在制备时极易耦合成巨大的团簇，进而导致催化剂失活。而为了防止这种情况，单原子催化剂上的负载量往往很低，这限制了单原子催化剂的实际应用。

目前的单原子催化剂都只有1种金属以单原子的形式负载在载体上。一般的多金属催化剂，与纯金属催化剂相比，稳定性大大提高。如在石油工业中，轻油重整的Pt-Ir催化剂的稳定性比纯Pt的稳定性大大提高。因此研制多金属单原子催化剂，有可能增强催化剂的稳定性，提高负载量。

另外，一般的多金属催化剂与纯金属催化剂相比，具有更高的反应活性，选择性。还可以降低成本。如Pd-Ni催化剂的反应活性比纯Ni好，在乙炔选择性加氢反应中，Cu-Pd催化剂的活性不仅比Pd好，而且由于Pd是一种稀缺的贵金属，价格昂贵，加入Cu可以降低成本，因此多金属单原子催化剂有可能也具备这些优良的性能，在环己烷的转化中，Ni催化剂在脱氢反应中会生产苯，也会有副产物生产甲烷等。而使用Ni-Cu催化剂将大大提高脱氢选择性。此外，一些催化反应需要多种金属协调催化。多金属单原子催化剂的制备将使得单原子催化剂的研究范围大大拓展。

燃料电池中的氢气常含0.5％到2％的CO，由于燃料电池的阳极电催化剂通常为Pt，CO极易吸附于催化剂的表面，进而阻扰燃料的催化氧化，研究表明只要有微量的CO就可以导致Pt阳极催化剂因CO中毒而失活。造成燃料电池无法使用。目前化学方法去除CO主要有阳极注氧、低温变换反应法、甲烷化反应法、选择性催化氧化法。其中选择性催化氧化法是最有效的方法。选择性催化氧化法时以Pt、Ru、Pd等金属为催化剂，选择性氧化富氢气体中的CO。

肖钢等制备了一种选择性氧化富氢重整气中CO的整体式催化剂(专利号：ZL200810301388.3)，该专利的催化活性组分为Ru，以Ru计含量为0.1-2wt％；催化助剂为碱金属氧化物或/和碱土金属氧化物中的一种或几种；Ru与碱金属氧化物或/和碱金属氧化物中金属元素的摩尔比为1-20∶1；其余为涂敷铝胶的堇青石载体,其中铝胶的含量占催化剂含量为2-10wt％。结构复杂，价格高，反应活性偏低。

发明内容