[发明专利]一种氮掺杂碳球氧还原催化剂及其制备方法和用途有效

专利信息
申请号: 201810292498.1 申请日: 2018-03-30
公开(公告)号: CN108598512B 公开(公告)日: 2020-04-28
发明(设计)人: 陈红飙;孙滔;阳梅;刘益江;杨端光;黎华明 申请(专利权)人: 湘潭大学
主分类号: H01M4/96 分类号: H01M4/96
代理公司: 北京卓恒知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 11394 代理人: 徐楼
地址: 411105 湖*** 国省代码: 湖南;43
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摘要:
搜索关键词: 一种 掺杂 碳球氧 还原 催化剂 及其 制备 方法 用途
【权利要求书】:

1.一种氮掺杂碳球氧还原催化剂,该氮掺杂碳球氧还原催化剂由3,6-双(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪合成3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪,再将3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪通过Friedel-Crafts反应合成聚合物,再将该聚合物热解即得到氮掺杂碳球氧还原催化剂。

2.根据权利要求1所述的氮掺杂碳球氧还原催化剂,其特征在于:3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪由3,6-双(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪和吲哚盐反应合成;和/或

Friedel-Crafts反应为:3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪和甲撑二甲醚在催化剂的作用下进行反应。

3.根据权利要求2所述的氮掺杂碳球氧还原催化剂,其特征在于:所述吲哚盐为吲哚和碱反应获得;和/或

所述催化剂为甲烷磺酸、对甲基苯磺酸、三氟甲烷磺酸和H2SO4中的一种或几种。

4.根据权利要求3所述的氮掺杂碳球氧还原催化剂,其特征在于:所述碱为KOH或NaOH。

5.根据权利要求1-4中任一项所述的氮掺杂碳球氧还原催化剂,其特征在于:所述热解为:将该聚合物在600-1200℃下热解。

6.根据权利要求5所述的氮掺杂碳球氧还原催化剂,其特征在于:所述热解为:将该聚合物在800-1000℃下热解。

7.一种氮掺杂碳球氧还原催化剂的制备方法或制备权利要求1-6中任一项所述氮掺杂碳球氧还原催化剂的方法,该方法包括以下步骤:

1)3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪的制备:在3,6-双(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪的溶液中加入吲哚盐,搅拌,加热反应;然后冷却,过滤、洗涤和干燥,得到3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪;

2)聚合物的合成:在3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪的溶液中加入甲撑二甲醚,搅拌,再将催化剂滴加于反应体系中,进行反应,然后冷却至室温,过滤,洗涤,干燥,得到聚合物;

3)热解反应:将步骤2)得到的聚合物进行热解反应,得到氮掺杂碳球氧还原催化剂。

8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于:步骤1)具体为:在3,6-双(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪的有机溶液中加入吲哚盐,室温搅拌0.5-3h,回流反应4-12h,冷却至室温,过滤、洗涤,干燥,采用石油醚/三氯甲烷过柱,得到3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪。

9.根据权利要求8所述的方法,其特征在于:步骤1)中,室温搅拌1-2h,回流反应6-10h,采用有机溶液洗涤;所述有机溶液为乙腈;所述吲哚盐为:吲哚于冰浴下加入碱中,搅拌获得。

10.根据权利要求9所述的方法,其特征在于:步骤1)中,所述碱为KOH或NaOH。

11.根据权利要求7所述的方法,其特征在于:步骤2)具体为:在3,6-二吲哚基-1,2,4,5-四嗪的溶液中加入甲撑二甲醚,搅拌0.2-2h,再将催化剂通过恒压滴液漏斗匀速的滴加于反应体系中,25-60℃下反应2-10h,然后在60-100℃下反应10-48h,然后冷却至室温,过滤,洗涤,干燥,得到聚合物。

12.根据权利要求11所述的方法,其特征在于:步骤2)中,搅拌0.4-1h,30-50℃下反应3-8h,然后在70-90℃下反应15-24h,采用H2O和KOH溶液洗涤,干燥为真空干燥;所述催化剂为甲烷磺酸、对甲基苯磺酸、三氟甲烷磺酸和H2SO4中的一种或几种。

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