[发明专利]一种可见光响应型催化剂g-C3N4/PDI/Fe、其制备和应用

说明书

本发明属于光催化材料领域，更具体地，涉及一种可见光响应型催化剂g‑C₃N₄/PDI/Fe、其制备和应用。通过采用复合PMDA的方法对g‑C₃N₄进行改性，改变其带隙宽度和位置，从而增加其对可见光的响应范围，并通过改变其价带和导带位置，使其能还原水中溶解氧产过氧化氢。将Fe负载于催化剂，充分利用光催化过程中原位高效选择性产生的过氧化氢构建自芬顿体系，应用于污染物降解。在体系中投加铁的还原剂，以提高芬顿效率，促进污染物的有效降解。

技术领域

本发明属于光催化材料领域，更具体地，涉及一种可见光响应型催化剂g-C₃N₄/PDI/Fe、其制备和应用。

背景技术

自1989年加州大学的Liu和Cohen从理论上提出β-C₃N₄共价晶体以来，碳化氮化合物在光催化领域受到各国科学家的广泛关注。1996年，Teter和 Hemley通过计算认为C₃N₄可能具有5种结构，即α相，β相，立方相、准立方相以及类石墨相，其中石墨相C₃N₄是常温下C₃N₄中最稳定的相。与此同时碳化氮材料无毒，具有可见光响应，且制备简单、价格便宜、不含金属，因此被广泛应用于光催化中。

但g-C₃N₄(石墨相碳化氮)本身也存在着一些缺陷，如光生电子-空穴复合率高而导致的光量子效率低，光生空穴迁移率低等问题。另外，g-C₃N₄虽然具有很好的可见光响应性(带隙为2.7eV)，但价带位于+1.4V(vs. Ag/AgCl,pH＝6.6)，氧化能力低，难以氧化水，限制了其应用。

2014年Yasuhiro Shiraishi等通过将g-C₃N₄和PMDA复合得到复合光催化剂g-C₃N₄/PDI，改变了g-C₃N₄的带隙宽度和位置，从而增加其对可见光的响应范围，赋予催化剂光催化氧化水，及还原水中溶解氧产过氧化氢的能力。随着研究的深入，产过氧化氢的量不断增加，而原位利用过氧化氢的研究目前还未有报道。另一方面，芬顿反应是一种很重要的深度环境处理技术，过氧化氢是构成芬顿体系的最重要原料之一，利用光催化原位产生的过氧化氢构建芬顿体系，不仅在理论研究还是实际应用上都具有很重要的意义。

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种可见光响应型催化剂g-C₃N₄/PDI/Fe、其制备和应用，其目的在于通过采用复合PMDA 的方法对g-C₃N₄进行改性，改变其带隙宽度和位置，从而增加其对可见光的响应范围，并通过改变其价带和导带位置，使其能还原水中溶解氧产过氧化氢。利用g-C₃N₄基催化剂原位产生的过氧化氢，将Fe负载到催化剂上构建自芬顿体系，用于污染物的降解。在体系中投加铁的还原剂，以提高芬顿效率，促进污染物的有效降解。

为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种可见光响应型催化剂g-C₃N₄/PDI/Fe，该催化剂分子结构中包含Fe-O键，其红外光谱在 463cm^-1的位置出现了Fe-O键的峰；其通过先将g-C₃N₄和PMDA复合后获得g-C₃N₄/PDI中间产物，然后将g-C₃N₄/PDI进一步复合三价铁，使铁原子置换所述g-C₃N₄/PDI中间产物中的氢形成Fe-O键。这里PDI是均苯四甲酸二酰亚胺。