[发明专利]一种氧掺杂多孔氮化碳可见光催化材料及其制备方法

说明书

本发明涉及一种氧掺杂多孔氮化碳可见光催化材料及其制备方法，属于材料制备及光催化技术领域。本发明以富氮化合物尿素为前驱体，草酸铵(AO)为氧源和泡沫模板剂，采用直接热聚合法制备得到氧掺杂多孔氮化碳。AO在高温下分解生成NH₃和CO₂促使尿素热聚合过程中形成多孔结构，并将氧原子成功引入氮化碳中，能有效促进其对可见光的吸收，进而提高光催化性能。本方法生产工艺简单，重复性好，成本低廉，绿色环保，在光催化领域具有良好的应用前景。

技术领域

本发明属于光催化材料技术领域，具体涉及一种氧掺杂多孔氮化碳可见光催化材料及其制备方法。

背景技术

随着全球经济的发展，环境污染和生态破坏问题日益突出，尤其是水环境的恶化，引起了人们广泛的关注。光催化技术作为一种新型绿色的污水处理方法，能直接利用太阳能去除多种难降解有机物，显示出广泛的应用前景。二氧化钛(TiO₂)等传统的半导体光催化剂能隙较宽，只能响应紫外光，导致其在实际应用中受到了极大的限制。而有机半导体材料-石墨相氮化碳(g-C₃N₄)由于能响应可见光，光热稳定性强，且具有独特的共轭π电子体系，成为环境光催化领域一个新的研究热点。然而，体相g-C₃N₄存在比表面积小(小于10m²/g)、可见光吸收能力弱、光生电子-空穴对易复合等问题，导致其太阳光利用率低，提高其量子效率一直是研究的挑战性难题。因此，近年来许多改善g-C₃N₄光催化性能的方法被研究报道，如形貌与结构调控、与其他半导体复合形成异质结、贵金属修饰、表面光敏化、金属/非金属元素掺杂等。其中，多孔结构的构建不仅可以增大g-C₃N₄的比表面积，暴露更多的反应活性位点，而且缩短了光生电子的传输距离。而非金属元素的掺杂，尤其是电负性更大的氧原子，会产生掺杂不对称性及晶格缺陷，合理调控g-C₃N₄的禁带宽度，增大体系的π电子云密度。将两种改性方法有效的结合，能够进一步加速光生电子和空穴的分离，增强材料的光量子利用率。迄今为止，尚未有报道以AO为氧源和泡沫模板通过高温热聚合的方法制备掺氧多孔氮化碳。同时，由于合成方法简易，原材料价格低廉，且制备的催化剂可见光下催化活性和稳定性良好，因此具有广阔的应用前景。

发明内容

本发明的目的在于改进体相g-C₃N₄存在的比表面积小、可见光吸收能力弱等不足，提供一种非金属氧元素掺杂的多孔氮化碳(OCN)可见光催化材料及该材料在温和条件下的制备方法。

本发明的目的可通过如下的技术方案实现：

本发明以尿素为前驱体，草酸铵(AO)为氧源和泡沫模板，在水中搅拌均匀，待溶剂挥发干后，将所得固体进行高温热聚合反应，控制焙烧温度及原材料比例，可以得到掺氧的多孔氮化碳光催化材料。所述前驱体在高温下发生热聚合反应生成氮化碳三嗪环结构，AO能够热分解产生NH₃和CO₂促使多孔结构的形成，调节能级结构，加大共轭π电子密度，从而加速光生电子的分离，提高光活性及光子效率。

具体制备步骤为：

取工业用尿素为前驱体，加入水作为溶剂，磁力搅拌，在搅拌下加入一定量的模板剂草酸铵，并且维持温度25℃搅拌1个小时至溶解后，于80℃下继续搅拌至溶剂挥发干，将所得固体在空气气氛中450-550℃下焙烧2个小时，优选为550℃，升温速度为5℃·min^-1；其中，所述原料配质量比如下：尿素:草酸铵＝10:0.3～2，优选为10:1。

如上所述，本发明的优点在于：提供一种制备非金属氧原子掺杂多孔氮化碳的制备方法，原料廉价易得，反应条件温和，制得的材料具有高光催化活性。由于该方法操作简单，前驱体廉价易得，重复性高，适用于工业化大规模生产。

附图说明