[发明专利]一种利用负载型石墨烯基材料去除210

说明书

本发明提供了一种负载型石墨烯基材料及其制备方法和其在LBE快堆中高放射性²¹⁰Po气溶胶的去除中的应用，所述材料包括三维石墨烯材料和负载在其上的稀土基碱性纳米材料。本发明的负载型石墨烯基材料用于LBE快堆中高放射性²¹⁰Po气溶胶的去除时，对²¹⁰Po的固化去除率可以大于99％，极具应用前景。

技术领域

本发明涉及核反应堆外排废气中高放射性气溶胶的去除技术领域，具体涉及一种负载型石墨烯基材料及其制备和在LBE快堆中对高放射性²¹⁰Po气溶胶的高效去除的应用。

背景技术

纯铅/铅铋具有优良的物理、化学特性和核特性，然而，使用纯铅/铅铋作为反应堆的主冷却剂，会带来比较棘手的难题，其中最为主要的问题之一就是放射性钋(²¹⁰Po)的防护问题。纯铅/铅铋冷却剂受中子辐照而活化产生²¹⁰Po，²¹⁰Po 具有极毒性和强挥发性。²¹⁰Po属于环境高危放射性人工核素，如果人体超剂量接触，会导致血癌、淋巴癌等严重辐射疾病。我国现在设计的LBE(Lead-bismuth eutectic)快堆运行时，铋在受到堆内的中子辐照后，会嬗变成²¹⁰Po等高放射性人工核素，这对后期的综合治理带来巨大难题。据测算，国内LBE快堆的气封层(氩气)中高放射性²¹⁰Po气溶胶的含量超出国外两个数量级。因此，开发高效的²¹⁰Po 气溶胶的去除工艺十分重要。

石墨烯(Graphene)是由sp²杂化碳原子连接而成的单原子层、二维平面晶体，其具有高导电性、高导热性、高比表面积和辐照稳定性等优点。然而，二维(Two Dimensional，2D)层状的石墨烯具有很高的表面能，因而易造成团聚，影响材料的应用。三维(Threedimensional，3D)石墨烯是由二维石墨烯单元通过一定的方法组装而形成的一种具有三维多孔结构的材料。其在使用过程中可以有效避免二维石墨烯材料在使用过程中易于团聚的缺点。

目前，在世界范围内，对于LBE快堆中²¹⁰Po气溶胶去除方面进行可工程化、系统性研究的单位和机构并不多，通过调研汇总，有成形方案的主要包括瑞士 Paul ScherrerInstitute、日本东京工业大学等机构。

a.瑞士Paul Scherrer Institute

2011年，瑞士Paul Scherrer Institute的团队采用熔盐苛性钠作为捕捉剂，利用化学吸附法来处理LBE快堆中²¹⁰Po气溶胶。其优点是可以通过苛性钠的化学固化反应将²¹⁰Po气溶胶(H₂Po)除去；缺点是处理通量小，处理效率低，且新生产的含²¹⁰Po固化物的熔点不高，存在向环境二次扩散的危险。

b.日本东京工业大学

2008年，日本东京工业大学的团队采用合金网对²¹⁰Po气溶胶的物理过滤去除做了研究。其优势是成本低，但缺点比较明显：1)物理过滤除去效率不高，处理量不大。2)单一的物理过滤使得²¹⁰Po气溶胶向周围环境中扩散的风险提高。

发明内容

本发明以氧化石墨烯(Graphene Oxide，GO)为原料，乙二胺、水合肼、氨水、柠檬酸钠等为还原剂，通过水热法制备得到了三维石墨烯材料。研究发现，所制备的三维石墨烯材料具有微孔、介孔和大孔的多层次孔(hierarchical porous)结构。然后，以该三维石墨烯材料为基底材料，通过原位负载稀土基碱性纳米材料，制备出负载型石墨烯基材料。研究发现，所述负载型石墨烯基材料可以用作放射性气溶胶的去除，特别是对LBE快堆中²¹⁰Po气溶胶的高效吸附去除。