[发明专利]一种Ag/MSU-1@FeCeOx/CNTs核壳结构催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了一种Ag/MSU‑1@FeCeOx/CNTs核壳结构催化剂的制备方法，属于催化剂制备技术领域。制备过程如下：采用多壁碳纳米管为载体；利用九水硝酸铁或氯化铁为铁源，六水硝酸铈或氯化铈为铈源；以超声辅助乙醇浸渍法在CNTs上原位负载Fe‑CeOx金属氧化物；利用两步法在FeCeOx/CNTs表面包覆介孔制备分子筛壳层；利用硝酸银为银源负载单质Ag粒子。本发明方法制备得到的催化剂在低温区域具有较高的脱硝协同脱汞性能和良好的抗硫抗水性能，在240℃脱硝效率可达99.6％，脱汞效率可达89.2％，对于防治氮氧化物和单质汞的排放具有良好的应用价值。

技术领域

本发明涉及一种催化剂制备技术领域，具体涉及一种以FeOx-CeOx复合金属氧化物的纳米碳管为核，介孔分子筛为壳的Ag/MSU-1@FeCeOx/CNTs核壳结构催化剂的制备方法。

背景技术

氮氧化物作为大气的主要污染物之一，引发了一系列环境与健康问题，对人类生活和健康的影响日益严重。因此，对污染物气体进行脱硝处理迫在眉睫。

NH₃-SCR技术是目前最成熟有效的脱硝手段，开发具有高活性、抗硫性和稳定性的低温脱硝催化剂是目前研究的热点和难点。目前现有技术中的催化剂主要有贵金属催化剂、负载型锰系催化剂等等。其中，贵金属催化剂具有优异的低温活性，但其活性温度窗口窄，选择性差，更重要的是造价昂贵，极大地限制了其实际应用。负载型锰系催化剂是目前NH₃-SCR的研究热点，其组成是以TiO₂、Al₂O₃、分子筛、炭质材料等为载体，利用浸渍法、溶胶凝胶法、共沉淀法等将锰的氧化物以高分散状态负载到载体表面。

如Jin等在文章《Effect of praseodymium additive on CeO₂(ZrO₂)/TiO₂forselective catalytic reduction of NO by NH₃》中采用采用溶胶凝胶法和浸渍法分别制备了一系列添加CeO₂(ZrO₂)/TiO2催化剂，并研究了其脱硝性能。研究结果显示：Pr对CeO₂(ZrO₂)/TiO₂催化剂性能的影响在溶胶凝胶法和浸渍法中是不同的。Pr的加入往往与TiO₂发生相互作用，在溶胶凝胶法中形成Ti-O-Pr结构，而在浸渍法中更容易与CeO₂相互作用形成Ce-O-Pr结构。溶胶凝胶法制备的催化剂的总酸量和氧化还原性能随着Pr元素的加入而降低，导致催化剂活性下降。相比之下，用浸渍法制备的Pr催化剂具有良好的还原性，更多的酸位和更高比例的Ce³⁺物种，这有利于提高催化活性。