[发明专利]铁基氧硫氟或氯化物修饰三维石墨烯复合材料的制备方法

说明书

本发明提供一种铁基氧硫氟或氯化物修饰三维石墨烯复合材料的制备方法。所述方法包括：将硝酸铁和聚乙烯吡咯烷酮溶解在去离子水中经过搅拌配成混合溶液；然后将所得的混合溶液置于干燥箱中干燥，研磨成粉末后在有保护性气氛下进行高温处理，得到碳化铁纳米颗粒修饰三维多孔氮掺杂石墨烯的复合材料；最后将所得到的碳化铁纳米颗粒修饰三维多孔氮掺杂石墨烯复合材料分别在不同的温度下进行氧化、硫化、氟化或氯化处理，得到铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰三维石墨烯复合材料。本发明所涉及的方法过程简单，成本低廉，生产周期短，且可大规模制备，所得到的三维石墨烯具有较高的负载面积，在储能、催化等领域具有广阔应用前景。

技术领域

本发明属于功能纳米材料领域，具体涉及一种铁基氧硫氟或氯化物修饰三维石墨烯复合材料的制备方法。

背景技术

石墨烯作为一种由单原子紧密堆积成的二维蜂窝状晶格结构碳材料，具有许多特殊的物理化学性质，使其在各个领域均表现出良好的应用前景。传统的石墨烯材料的合成方法有机械剥离法、氧化还原法、化学气相沉积法，电解法等，但这些方法制备的石墨烯材料产量较小，成本高，限制了石墨烯基材料的大规模应用。目前纳米石墨烯复合材料的制备和应用已成为材料界研究的重点和热点。石墨烯与多种基体材料形成多元复合材料，既可以提高材料的性能又可以扩大其材料的使用范围。

铁基材料由于丰富的原料来源、无环境污染、安全性好、电化学性能较优等优良的性能得到研究者的重视。铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰的三维石墨烯复合材料具有优越的光学、电学、磁学性质，在磁材料、催化材料、抗菌材料、能源材料等方面具有广泛的应用前景。因此研究控制合成铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰的三维石墨烯复合材料，开发铁基复合材料成为材料研究的热点方向之一。到目前为止，一些三维石墨烯材料的制备已经有所报道，但关于铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰三维石墨烯复合材料的合成鲜有报道。因此，控制合成出特定形貌和高比表面积的铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰三维多孔氮掺杂石墨烯的复合材料，对于石墨烯铁基复合材料的发展具有极其重要的理论和实际意义。经文献调研，未见铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰的三维石墨烯复合材料的报道。

发明内容

本发明提供一种铁基氧硫氟或氯化物修饰三维石墨烯复合材料的制备方法。

一种铁基氧硫氟或氯化物修饰三维石墨烯复合材料的制备方法，其特征在于包括如下步骤：

1)将硝酸铁和聚乙烯吡咯烷酮溶解在去离子水中经过搅拌配成混合溶液；

2)将所得的混合溶液置于干燥箱中干燥，研磨成粉末后在有保护性气氛下进行高温处理，得到碳化铁纳米颗粒修饰三维多孔氮掺杂石墨烯的复合材料；

3)将所得到的碳化铁纳米颗粒修饰三维多孔氮掺杂石墨烯的复合材料分别在不同的温度下进行氧化、硫化、氟化或氯化处理，得到铁基氧化物、硫化物、氟化物或氯化物修饰的三维石墨烯复合材料。

进一步地，所述硝酸铁为九水硝酸铁，聚乙烯吡咯烷酮为PVP分子量K13、K30和K90其中一种。

进一步地，所述混合溶液超声搅拌时间为10～20min，其中硝酸铁和聚乙烯吡咯烷酮质量比为(1.0～2.5)：1。

进一步地，所述混合溶液干燥的时间为2～5h，保护气氛为氮气或者氩气中的一种，温度为600～900℃。

进一步地，所述碳化铁纳米颗粒修饰三维多孔氮掺杂石墨烯的复合材料氧化的温度为300～400℃，空气气氛，升温速率为1～10℃/min；硫化温度为200～300℃，氩气或氮气气氛，升温速率为2～5℃/min；氟化或氯化温度为250～350℃，氩气或氮气气氛，升温速率为1～3℃/min。