[发明专利]一种纳米二氧化铀复合材料粉末的制备方法

说明书

本发明公开了一种用于新型核燃料芯块制备的纳米UO₂及其复合物粉末的制备方法。本发采用水热法或沉淀法制备得到纳米UO₂及其复合物粉末(包括但不限于纳米UO₂粉末、纳米UO₂/SiC、纳米UO₂/碳纳米管、纳米UO2/石墨烯、纳米UO₂/纳米金刚石复合材料粉末)，其制备得到的粉末可作为制备核电站的新型核燃料芯块的原料，具有高熔点、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的特点。

技术领域

本发明涉及一种纳米二氧化铀复合材料粉末的制备方法。

背景技术

二氧化铀(UO₂)是目前商用核反应堆应用最广泛的核燃料，具有优异的热、化学、辐照稳定性，以及高熔点、滞留固态裂变产物和阻挡气态裂变产物扩散能力强等优点。然而，依靠声子传热的特性导致其在高温和辐照条件下热导率急剧下降，热量导出能力迅速衰退。因此，目前的UO₂-Zr核燃料体系的使用温度只有700-1200℃。在事故状态下，反应堆冷却系统失效，堆内热量无法散去，堆芯温度迅速升高，金属Zr包壳在高温下与水蒸气的氧化放热反应和释氢反应加剧，短时间内释放出大量的热量和氢气，氢气在高温下发生爆炸，包壳管由于各种不良反应以及燃料芯块的变形挤压而发生破裂，芯块由于温度过高而熔毁，反应堆压力壳由于内压过大而损毁，最终导致放射性物质泄漏的核事故(R.O.Meyer,Nucl.Technol.,155,2006,293.)。历次核事故中放射性物质的泄漏都与反应堆堆芯温度过高，燃料棒熔毁直接相关。因此UO₂热导率过低的本征特性是引发核泄漏事故的关键因素之一。

针对上述问题，将UO₂进行纳米化并将其与高热导率物质复合，制备新型纳米复合燃料芯块，即可同时提高其热物理性能、力学性能和裂变气体容纳能力，进而提升反应堆的安全性。本发明则是为了提供该类型燃料芯块所需的纳米UO₂及其复合物粉末这一原材料。

发明内容

本发明拟通过制备纳米UO₂材料及其复合材料粉末，从而为制备新型纳米复合燃料芯块奠定基础，采用本发明方法制备得到的纳米UO₂材料及其复合材料粉末可作为制备核电站的新型核燃料芯块的原料，具有高熔点、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的特点。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

一种以沉淀法制备纳米二氧化铀的方法，具体包括以下步骤：将前躯体和沉淀剂分别溶于去离子水中，得到混合溶液B，混合溶液B中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L，沉淀剂的浓度为0.001-0.5mol/L；搅拌均匀后，在60-100℃条件下反应0.1-12h；冷却后，将得到的沉淀物离心分离，并使用酒精和去离子水冲洗，最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀；其中，所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰。

优选的，所述沉淀剂为六亚甲基四胺、尿素或水合肼石墨烯。

本发明的另一个目的则是提供一种纳米二氧化铀复合材料粉末的制备方法，以水热法制备，具体包括以下步骤：将前躯体、还原剂和添加物分别溶于去离子水中，得到混合溶液C，混合溶液C中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L，还原剂的浓度为0.01-0.5mol/L，添加物的添加量为纳米二氧化铀理论产量的1％-10％vol；将混合溶液C转移至水热反应釜中，在160-240℃条件下反应4-24h；冷却后，将得到的沉淀物离心分离，并使用酒精和去离子水冲洗，最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀；其中，所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰。

优选的，所述还原剂为乙二胺或三丙胺。