[发明专利]一种高比表面积多孔褶皱石墨烯的制备方法

说明书

本发明提供了一种高比表面积多孔褶皱石墨烯的制备方法，将氧化石墨烯溶液和水溶性含氮化合物混合，在一定温度反应一定时间以后，加入造孔剂混合均匀得到混合液；将混合液超声雾化并在一定温度加热以使混合液中的溶剂挥发而得氧化石墨烯/造孔剂粉末颗粒；收集所得氧化石墨烯/造孔剂粉末颗粒并在惰性气体保护下热处理以得到高比表面积褶皱石墨烯产品，其中热处理温度为600‑1100℃，造孔剂为NaOH、KOH以及K₂CO₃等，所得产品的比表面积在1000至2000m²/g之间。本发明在保持褶皱石墨烯的形貌的同时，能够获得高比表面积。

技术领域

本发明属于化工领域，涉及一种石墨烯，具体来说是一种高比表面积多孔褶皱石墨烯的制备方法。

背景技术

石墨烯是以sp²杂化碳原子构成的二维蜂窝状晶体。理论上，二维石墨烯具有超高的比表面积，良好的电导率，高载流子迁移率，高机械强度等，使其在二维材料应用方面备受关注。目前，石墨烯材料的产业化应用的一个障碍是石墨烯片层之间存在范德华力，使得层与层之间很容易发生聚集，这就大大降低了它的比表面积，限制了它的性能及应用。一种可行的方法就是将二维纳米片层结构转化为三维的褶皱团状结构。不同于平整的片层，具有高度褶皱团状结构石墨烯具有很高的自由体积，以及优异的抗压性能。

对褶皱石墨烯造孔，在保持其褶皱形貌的同时，将进一步提高其比表面积，从而提高其性能。但是直接将褶皱石墨烯利用造孔剂活化，虽然获得高比表面积，但是完全失去了其褶皱结构。将氧化石墨烯与造孔剂同时喷雾褶皱，可以制备多孔褶皱石墨烯，但是常用的造孔剂通常具有还原性，能够将氧化石墨烯部分还原，因此改变了喷雾干燥过程中溶剂水和氧化石墨烯之间的作用力，同时也使得被还原的氧化石墨烯会产生部分堆叠，制备的多孔褶皱石墨烯比表面积比较低，一般低于1000m²/g，因此，制备高比表面积的多孔褶皱石墨烯对于拓宽石墨烯的实际应用具有重要的实际意义。

发明内容

针对现有技术中的上述技术问题，本发明提供了一种高比表面积多孔褶皱石墨烯的制备方法，所述的这种高比表面积多孔褶皱石墨烯的制备方法要接现有技术中的制备的多孔褶皱石墨烯比表面积比较低的技术问题。

本发明提供了一种高比表面积多孔褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

1)将氧化石墨烯溶液和水溶性含氮化合物混合，所述的氧化石墨烯溶液的浓度为0.1-5mg/ml，所述的水溶性含氮化合物选自氨水、乙二胺、苯胺、三乙烯四胺或者四乙烯五胺中的任意一种，所述的水溶性含氮化合物与氧化石墨烯的质量比为1:10-100:1，在0-100℃的温度下反应0.1-24h，再加入造孔剂混合均匀得到混合液；所述的造孔剂为NaOH、KOH或者K₂CO₃，氧化石墨烯与造孔剂的质量比为1:1-1:5；

2)将混合液超声雾化，并在100-600℃的温度下加热，得氧化石墨烯/造孔剂粉末颗粒；

3)将氧化石墨烯/造孔剂粉末颗粒在惰性气体保护下热处理，热处理温度为400-1100℃，得到高比表面积多孔褶皱石墨烯，所得高比表面积多孔褶皱石墨烯的比表面积在1000至2000m²/g之间。

进一步的，在步骤1）中，氧化石墨烯溶液与氨水按质量比以1:10的质量比混合，60℃反应6h，然后加入与氧化石墨烯质量比为4：1的KOH，混合均匀得到混合液。

本发明是将氧化石墨烯溶液和水溶性含氮化合物等亲水性还原剂混合，在一定温度反应一定时间以后，加入造孔剂混合均匀得到混合液；将混合液超声雾化并在一定温度加热以使混合液中的溶剂挥发而得氧化石墨烯/造孔剂粉末颗粒；收集所得氧化石墨烯/造孔剂粉末颗粒并在惰性气体保护下热处理以得到高比表面积褶皱石墨烯产品。