[发明专利]一种类石墨烯氮化碳基复合光催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种类石墨烯氮化碳基复合光催化剂，该催化剂是一种负载型催化剂，其中催化剂的载体为类石墨烯氮化碳、活性负载物为三元过渡金属硫化物。该催化剂是由类石墨烯氮化碳、四硫代钼酸铵和含铜前驱体经水热反应制备得到。该催化剂具有较高的可见光催化性能和优异的循环使用性能，在光解水制氢气、光催化合成有机物和光催化废水治理等领域中具有较好的应用前景。

技术领域

本发明涉及一种类石墨烯氮化碳基复合光催化剂及其制备方法，属于无机纳米复合材料的制备技术。

背景技术

自从藤岛和本田汽车公司利用TiO₂光电极分解水制备氢气或氧气，半导体基光催化剂在解决全球能源短缺问题和环境问题中引起人们越来越多的重视。目前，已有大量的光催化剂被成功开发出来。但是这些光催化剂大多数需要添加贵金属以拓展其可见光催化性能。

中国专利CN201310455691.X公开了一种C₃N₄/Ag₃PO₄可见光光催化材料的制备及其应用的方法。该专利通过超声辅助法制备出C₃N₄/Ag₃PO₄可见光光催化材料，该催化剂具有较高的可见光催化活性，但可循环使用时需要额外添加过氧化氢处理，才能维持其催化活性。

中国专利201710402676.7公开了一种基于非贵金属过渡元素硫化物的高效光催化剂的制备方法。该专利通过共沉淀法和水热法制备出钴锡双金属硫化物光催化剂。该催化剂具有比表面积大、催化活性高和稳定性高的特点。尽管如此，其缺点在于该催化剂是由纳米尺寸的硫化物颗粒组成，这些催化剂颗粒的循环回收性能有待进一步增强。

因此，开发出一种新型的成本低廉、性能优异的复合硫化物光催化剂具有显著的理论指导和实际应用意义。

发明内容

发明目的：

本发明的目的是提供一种类石墨烯氮化碳基复合光催化剂及其制备方法，该催化剂是以类石墨烯氮化碳为载体、以三元过渡金属硫化物为活性负载物的负载型光催化剂。该催化剂中的三元铜钼硫化物可充分发挥过渡金属硫化物间的协同效应；同时将硫化物担载于大尺寸载体上，可以显著提高光催化剂的回收性能，从而有利于更大程度地提高催化剂的可见光催化活性和可循环使用性能。

技术方案：

一种类石墨烯氮化碳基复合光催化剂及其制备方法，该复合材料是以类石墨烯氮化碳为载体，以三元过渡金属硫化物为活性负载物，形成类石墨烯氮化碳基纳米复合材料。

具体的制备方法为：

步骤(a)室温下，称取一定量的含氮前驱体，置于马弗炉中，升温至450～650℃，加热2～5h，冷却至室温，得类石墨烯氮化碳；

步骤(b)室温下，按去离子水与类石墨烯氮化碳的质量比10∶1～100∶1，将步骤(a)中制得的类石墨烯氮化碳加入到去离子水中，超声分散1～3h，按四硫代钼酸铵与类石墨烯氮化碳的质量比0.01∶1～0.1∶1，加入四硫代钼酸铵，再按铜前驱体与类石墨烯氮化碳的质量比0.01∶1～0.1∶1，加入铜前驱体，搅拌反应0.5～1h，转移至反应釜中，150～250℃下反应12～36h，冷却至室温，离心分离，沉淀依次用50～200倍类石墨烯氮化碳质量的乙醇和100～500倍类石墨烯氮化碳质量的去离子水洗涤，50～100℃下干燥10～15h，得到类石墨烯氮化碳基复合光催化剂。

上述的类石墨烯氮化碳基复合光催化剂的制备方法中所述的含氮前驱体为三聚氰胺或尿素；

上述的类石墨烯氮化碳基复合光催化剂的制备方法中所述的铜前驱体为氧化铜、硫酸铜、氯化铜中的一种。