[发明专利]生产核燃料坯体的生坯的方法

说明书

本发明改善了用于陶瓷或金属的与3D喷墨打印的实现相结合的内部凝胶化处理以能够制备各种复杂的3D陶瓷或金属坯体，比如核燃料芯块等。

技术领域

本发明涉及生产用于3D陶瓷和/或金属坯体的生坯(9a至9c)的方法。

背景技术

利用陶瓷或金属坯体制备3D物件由于设计的复杂性、掌控成分——比如放射性组分——的困难性以及可能对制备有影响的许多其他参数而可能是多方面的工作。

保罗·谢勒学院(Paul Scherrer Institut，PSI)、即瑞士菲利根CH-5232的PSI在研发先进核燃料中具有悠久的传统。一些主要的努力用于研发锕系元素以及包含用于嬗变的燃料的次锕系元素(minor actinide)。一条路线是研发作为氧化钇稳定氧化锆芯块[1]或者作为金属陶瓷芯块[2]的用于在轻水反应堆中进行的钚嬗变的惰性基质燃料。几乎不必提及的是，这些材料由于核燃料中使用的锕系金属的高放射性而带来制备环境中的最高复杂性之一，尤其当这些材料出于嬗变的目的而包含次锕系元素时更是如此。

另一路线是研发替代性的水性生产方法，为了简化制备，准备用于远程调控。主要的努力用于内部凝胶化，从而形成球体pac燃料。该特定概念的凝胶化和燃料性能两者在[3]和[4]中被概述。由于芯块燃料在商业化的轻水反应堆且还在许多先进的系统、比如钠冷却快速反应堆(sodium cooled fast reactor)中是经验丰富的概念，一些努力还用于研发水性制备路线的方向，从而形成芯块。早期的方法集中在将球体粉碎成芯块形状并且对它们进行热处理(见[5]和[6])，从而形成所谓的混合芯块。但是水性直接陶瓷成形方法的使用也在使用直接凝结浇铸技术的PSI[7]处被提出。另一努力用于冷冻干燥的方向[8]。

核燃料周期的终止提供非常有希望的方面，如改进的铀资源使用和最终废物中的长寿命的次锕系元素的大量减少。对于涉及快速反应堆的传统的一次通过PWR情况、钚(Pu)的一次再使用选项与完全封闭的燃料循环之间的不同方面，参见[9]中的图3。

使循环封闭自然会涉及乏燃料(spent fuel)的再加工、以及包含燃料的高活性次锕系元素的制备。与新制核燃料的生产相比，高活性带来了新的生产挑战。最重要的是：

a)生产必须在屏蔽环境中远程执行(热室(hot-cell))，并且

b)应该避免燃料离析物的任何积聚(由于高设备污染和临界风险)。

第一方面要求几乎不需要维修的生产设备。后一方面由于灰尘不稳定并且可能沉积在生产环境、热室中的任何地方而不支持粉末基生产。

这些挑战的解决方案可以是简化的芯块处理[10]或者利用非常简化的生产道次得到的颗粒燃料。在PSI，几十年来使用水性内部凝胶化处理研究了颗粒燃料选项，从而产生了球体pac概念中使用的燃料卵石(pebble)。球体pac以及vipac燃料的详细描述可以在[3]中找到。

芯块燃料已经在很大程度上被优化用于二氧化铀(UO₂)在锆合金包壳(cladding)和LWR反应堆中。如果考虑快速反应堆，则其他燃料基质——比如碳化物和氮化物——由于较高的金属含量和较好的热导性可能变得更引人注目[11]。然而，尤其碳化物的肿胀行为与氧化物相比更高。因此，孔隙率应该被设计为适应随燃耗的尺寸变化。

ATF(事故容错燃料)开发技术(initiative)是用以在事故的情况下降低燃料/包壳失效的风险[12]的大量的后福岛工作。概念中的一些基于氧化物和耐高温陶瓷。即使通过使用复合材料引入假塑性，这些氧化物和耐高温陶瓷本质上也是脆性的。然而，燃料-包壳机械相互作用应当通过设计较大的空隙来避免。为了避免重要的温度梯度，提出的一个概念是引入多孔石墨缓冲剂。