[发明专利]使用甲醛进行的碳介导水裂解

权利要求书

1.一种产生氢的方法，所述方法包括：

(a)将水性碱、甲醛和在过渡金属与离去基团之间具有配位键的过渡金属络合物组合以形成具有碱性pH的均相水溶液，其中所述离去基团响应于光和/或所述溶液的碱性pH而从所述过渡金属络合物中解离；

(b)由所述均相水溶液中存在的甲醛产生氢气(H₂)和甲酸根或其盐；和

(c)氢化甲酸根或其盐以产生甲醛。

2.根据权利要求1所述的方法，其中所述甲酸根或其盐用从包含在所述均相水溶液中的水中获得的氢进行氢化。

3.根据权利要求2所述的方法，其中非均相催化剂催化甲酸根或其盐与水的氢化反应。

4.根据权利要求3所述的方法，其中所述非均相催化剂是选自Bi₂WO₆、BiVO₄、LaCoO₃、CuWO₄、BiCu₂VO₆、Au/TiO₂、Cr₂WO₆、或其组合的金属氧化物光催化剂。

5.根据权利要求1至4中任一项所述的方法，其中由步骤(c)产生的甲醛在步骤(a)和/或(b)中再循环/使用。

6.根据权利要求1至5中任一项所述的方法，其中氧气(O₂)于步骤(c)中产生。

7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其中步骤(a)、(b)和/或(c)各自在大于0℃至小于50℃，优选10℃至40℃，更优选15℃至30℃，以及最优选20℃至25℃的温度下进行。

8.根据权利要求1至7中任一项所述的方法，其中所述过渡金属为铁(Fe)、钌(Ru)、铱(Ir)、铜(Cu)或银(Ag)。

9.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，其中所述离去基团响应于光而从所述过渡金属络合物中解离。

10.根据权利要求9所述的方法，其中所述过渡金属络合物为亚铁氰根(Fe(CN)₆)^4-)或其盐。

11.根据权利要求1至10中任一项所述的方法，其中所述离去基团响应于所述溶液的碱性pH而与所述过渡金属解离。

12.根据权利要求11所述的方法，其中所述离去基团为卤离子。

13.根据权利要求1至12中任一项所述的方法，其中所述甲醛为多聚甲醛、水合甲醛或其组合，所述碱为NaOH。

14.一种具有碱性pH并且能够产生氢气(H₂)和甲酸根或其盐的均相水溶液，所述组合物包含水性碱、甲醛和在过渡金属和离去基团之间具有配位键的过渡金属络合物，其中所述离去基团响应于光和/或溶液的碱性pH而从所述过渡金属络合物中解离，并且其中包含在所述均相水溶液中的水能够氢化所述甲酸根或其盐。

15.根据权利要求14所述的均相水溶液，其还包含催化甲酸根或其盐被水氢化的非均相催化剂。

16.根据权利要求15所述的均相水溶液，其中所述催化剂为选自Bi₂WO₆、BiVO₄、LaCoO₃、CuWO₄、BiCu₂VO₆、Au/TiO₂、Cr₂WO₆、或其任意组合的光催化剂。