[发明专利]一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法

权利要求书

1.一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：该方法包括如下步骤：

(1)制备MCM-41介孔分子筛原粉或SBA-15介孔分子筛原粉；

(2)以步骤(1)得到的MCM-41介孔分子筛原粉或SBA-15介孔分子筛原粉为硅源，加入拟薄水铝石为铝源，并加入磷酸、TEA模板剂和水制备介孔结构MCM-41或SBA-15分子筛作为内核，SAPO-34为外壳的多级孔结构分子筛；

(3)贵金属溶胶占多级孔结构的重量百分比为0.005～0.05wt％计算出所需要的贵金属溶胶和多级孔结构分子筛质量，并将贵金属溶胶配成1～5×10^-4mol/L的水溶液，将贵金属溶胶溶液和多级孔结构分子筛均置于密闭装置中，两者间以阀门控制贵金属溶胶的流速；利用真空泵将贵金属溶胶溶液和多级孔结构分子筛混合体系压力降至1～4kPa，保持1～5h，在真空条件下打开阀门，使贵金属溶胶溶液滴入多级孔结构分子筛中，而后将混合溶液于常温常压下静置1～24h，再于100℃下干燥，得到的固体充分研磨后在300℃下煅烧2h，升、降温速率均为5℃/min，最终得到贵金属溶胶占多级孔结构的重量百分比为0.005～0.05wt％的分子筛催化剂。

2.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(1)所述的MCM-41介孔分子筛原粉的制备方法如下：将10mL十六烷基三甲基溴化铵置于100mL蒸馏水和10mL浓氨水混合形成的碱性溶液中，并在50～60℃水浴搅拌至完全溶解；然后以lmL/min的速度缓慢滴加正硅酸乙酯，直到有白色沉淀生成，继续搅拌反应3h后，冷却至室温，并在室温下晶化3天后抽滤，并用无水乙醇和蒸馏水洗至滤液至中性，用真空干燥箱在100℃下烘干，得到MCM-41介孔分子筛原粉。

3.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(1)所述的SBA-15介孔分子筛原粉的制备方法如下：将10g聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物置于100mL蒸馏水和10mL浓氨水混合形成的碱性溶液中，并在50～60℃水浴搅拌至完全溶解；然后以lmL/min的速度缓慢滴加正硅酸乙酯，直到有白色沉淀生成，继续搅拌反应3h后，冷却至室温，并在室温下晶化3天后抽滤，并用无水乙醇和蒸馏水洗至滤液至中性，用真空干燥箱在100℃下烘干，得到SBA-15原粉。

4.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(2)所述的介孔结构MCM-41或SBA-15分子筛作为内核，SAPO-34为外壳的多级孔结构分子筛的具体制备方法如下：在步骤(1)得到的MCM-41介孔分子筛原粉或SBA-15介孔分子筛原粉为硅源，加入拟薄水铝石为铝源，并加入磷酸、TEA模板剂和水混合形成晶化原液；其中以摩尔比计，Si：Al＝1:1，P₂O₅：Al＝2:1，TEA：Al＝2:1，H₂O：Al＝90:1，搅拌0.5h以上，转移到以四氟乙烯为内衬的水热釜中，而后转动釜中箱中进行晶化；在200℃下晶化，晶化时间为24h。

5.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(2)中硅源选择MCM-41介孔分子筛原粉。

6.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(3)中贵金属溶胶中的贵金属粒子选择Pt、Pd、Ru、Ag、Au、Re和Os中的一种或者几种。

7.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(3)中贵金属溶胶浓度为2.5×10^-4mol/L。

8.根据权利要求1所述的一种采用真空浸渍法制备负载型分子筛催化剂的方法，其特征在于：步骤(3)中利用真空泵将贵金属溶胶溶液和多级孔结构分子筛混合体系压力降至2kpa。