[发明专利]Ce-UiO-66在降解氯代芳烃类POPs中的应用

说明书

本发明公开了一种有机‑金属框架材料Ce‑UiO‑66在降解氯代芳烃类持久性有机污染物(POPs)中的应用。MOF材料具备大比表面积和多孔性质，可以作为载体担载金属组分，提高了金属的分散度，从而有利于提高催化剂的活性。主活性组分为Ce,催化剂的比表面积为1000‑1200m²/g，微孔结构。本发明的有机‑金属框架材料Ce‑UiO‑66可以高效的低温催化降解氯代芳烃类POPs。本发明制备条件易控，环境友好，工艺简单，可操作性好，所得材料有催化效率高，能耗低，稳定性好，不产生二次污染的特点。

技术领域

本发明涉及一种低温催化降解氯代芳烃类POPs的有机-金属框架材料Ce-UiO-66催化剂。

本发明还涉及上述Ce-UiO-66催化剂的制备方法。

本发明还涉及上述有机-金属框架材料Ce-UiO-66催化剂低温催化降解氯代芳烃类POPs的方法。

背景技术

持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)是一类具有长期残留性、生物累积性和致癌、致畸、致突变的“三致”效应的半挥发性物质，在自然环境中很难降解，因此其对人类健康和生态环境产生严重的威胁，从而受到各国政府、科研机构的重视。很多氯代芳烃都属于持久性有机污染物，包括六氯苯、二恶英、多氯联苯、五氯苯等。尽管曾经工业化生产的氯代芳烃类持久性有机污染物目前已在很多国家和地区禁止生产和使用，然而近来研究表面在金属冶炼、垃圾焚烧、铁矿石烧结等工业热过程中有多种氯代芳烃的排放，如五氯苯、六氯苯、二恶英、多氯联苯等。同时这种无意的排放造成其在自然界中普遍存在，如存在于沉积物、土壤和水体中。

由于氯代芳烃类化合物可以对环境和人类健康产生长久的危害，所以设计氯代芳烃类POPs的消减及降解的研究已成为环境科学领域的热点，其中的六氯苯、多氯联苯、二恶英尤为引人关注。持久性有机污染物的无害化处理技术有很多种，其中低温热处理技术因具有操作简单，能耗低，降解彻底的优点，成为最有发展前景的技术之一而备受关注。

金属有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,简称MOF)是一种由金属离子或团簇与有机配体通过配位键自组装形成的新型多孔网状结构材料，具有以下独特和潜在的优点：①多孔结构和大的比表面积从而使其所制备材料具有优良的吸附性能，更易于实现传质，同时反应物分子更易进入催化活性位点，有利于污染物的降解；②活性组分分散更均匀，同时具有丰富的表面酸中心，促进反应物分子的吸附和活化，有利于中间产物进一步被氧化中心所氧化；③MOFs的特殊孔道结构对中间产物和终产物具有一定的择形催化作用，可显著提高催化剂的活性及对终产物HCl的选择性，减少Cl₂的生成量并且减少催化剂表面的积碳量。

但是，由于绝大多数的金属有机骨架材料的化学稳定性和热稳定性较差，大大限制了其在工业中的应用。近年来发展起来的UiO-66系列锆基金属有机骨架材料是Zr(IV)和对苯二甲酸配位反应形成的一种MOF材料，兼具大的比表面积和强的稳定性，是一类理想的载体。然而，MOF作为低温热催化剂的报道不多，而将Ce掺于UiO-66骨架中并应用于氯代芳烃类POPs低温催化降解中还未见报道。

发明内容

本发明的目的在于提供一种降解氯代芳烃类POPs的有机-金属框架材料Ce-UiO-66。本发明的又一目的在于提供制备上述有机-金属框架材料Ce-UiO-66的方法。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：

本发明的发明人进行了大量创造性劳动，开发出一种低温催化降解氯代芳烃类POPs的有机-金属框架材料Ce-UiO-66，主活性组分为Ce,催化剂的比表面积为1000-1200m²/g，微孔结构。

本发明将合成的有机-金属框架材料Ce-UiO-66，进一步研磨与含有氯代芳烃的污染物混合，或进一步加工成型置于含有氯代芳烃类POPs的环境中，经过低温加热，可实现催化降解。