[发明专利]表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料及其制备方法与应用

权利要求书

1.一种表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料，其包括：二氧化硅球形载体，负载于二氧化硅球形载体上的金属纳米颗粒，以及包覆在负载有金属纳米颗粒的二氧化硅球形载体表面的还原氧化石墨烯层；

所述表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料通过以下步骤制备得到：

(1)将金属盐的水溶液与氨基化二氧化硅的水溶液混合并反应一段时间，使金属盐负载到氨基化二氧化硅颗粒上，然后对金属盐进行还原，离心分离得到一第一固体中间产物，再对所述第一固体中间产物进行经若干次清洗、离心分离后，得到负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒；

(2)在所述负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒的水溶液中加入氧化石墨烯并反应一段时间，使氧化石墨烯包覆在负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒表面，然后离心分离得到一第二固体中间产物，再对所述第二固体中间产物进行若干次清洗、离心分离后，得到表面包覆氧化石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒；

(3)使所述表面包覆氧化石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒的水溶液进行水热反应，反应结束后进行离心分离，再进行真空干燥，得到所述的表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料。

2.根据权利要求1所述的表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料，其中，所述二氧化硅球形载体的颗粒粒径为100-400nm，所述金属纳米颗粒的粒径为1-10nm，以所述表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料的总重量为基准，所述金属纳米颗粒的负载量为3-10％，所述还原氧化石墨烯层的厚度为1-5nm。

3.根据权利要求1所述的表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料，其中，所述金属纳米颗粒包括Pt、Pd、Cu、Co、Ni、Sn、Au、Ag、Ru、Ir以及Rh金属颗粒中的一种或几种的组合。

4.一种权利要求1-3任一项所述的表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料的制备方法，其包括以下步骤：

(1)将金属盐的水溶液与氨基化二氧化硅的水溶液混合并反应一段时间，使金属盐负载到氨基化二氧化硅颗粒上，然后对金属盐进行还原，离心分离得到一第一固体中间产物，再对所述第一固体中间产物进行经若干次清洗、离心分离后，得到负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒；

(2)在所述负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒的水溶液中加入氧化石墨烯并反应一段时间，使氧化石墨烯包覆在负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒表面，然后离心分离得到一第二固体中间产物，再对所述第二固体中间产物进行若干次清洗、离心分离后，得到表面包覆氧化石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒；

(3)使所述表面包覆氧化石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒的水溶液进行水热反应，反应结束后进行离心分离，再进行真空干燥，得到所述的表面包覆石墨烯的二氧化硅负载金属纳米颗粒复合材料。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其中，在步骤(1)中，所采用的金属盐包括金属的醋酸盐、硝酸盐、硫酸盐以及氯化盐中的一种或几种的组合，所述金属包括Pt、Pd、Cu、Co、Ni、Sn、Au、Ag、Ru、Ir以及Rh中的一种或几种的组合。

6.根据权利要求4所述的制备方法，其中，在步骤(1)中，所述金属盐与所述氨基化二氧化硅的混合质量比为1:5-2:5；对金属盐进行还原是采用硼氢化钠，并且硼氢化钠与金属盐的质量比为1:2-3:2。

7.根据权利要求4所述的制备方法，其中，在步骤(1)中，将金属盐的水溶液与氨基化二氧化硅的水溶液混合并反应一段时间是在搅拌条件下进行的，搅拌转速为500-1000rpm，反应时间为3-6小时。

8.根据权利要求4所述的制备方法，其中，在步骤(2)中，所述负载有金属纳米颗粒的氨基化二氧化硅颗粒与所述氧化石墨烯的混合质量比为0.5:1-10:1。