[发明专利]一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法

说明书

本发明公开了一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法，利用滚动包覆方法将热导率增强相粉末均匀的包覆到球形度良好的UO₂‑晶粒生长助剂复合物小球表面，得到包覆颗粒，再将该包覆颗粒进行成形与高温气氛烧结，使UO₂晶粒在晶粒生长助剂的作用下长大，同时使包覆在UO₂颗粒表面的热导率增强相在高温下液化后相互连通形成三维网络结构，并与UO₂基体形成特殊的三维网络结构UO₂核燃料芯块。该方法制备得到的增强型UO₂燃料芯块热导率明显优于纯UO₂，同时UO₂晶粒尺寸显著大于传统UO₂芯块，耐高温和辐照稳定性能优异，可显著改善反应堆及燃料系统的安全水平。

技术领域

本发明涉及一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法。

背景技术

二氧化铀(UO₂)是目前商业核反应堆中应用最广泛的核燃料材料，具有熔点高、高温稳定性好、与包壳材料和冷却剂化学相容性好、抗辐照能力强、作为非裂变的组合元素氧的热中子俘获截面低等显著的优点。然而，随着核工业对核燃料系统的安全性要求的不断提高，其高温热导率低、裂变产物容留能力弱的问题变得越来越严重。在冷却剂丧失的事故状态下，传统的UO₂燃料芯块的热导率将急剧衰退，芯块温度迅速升高，中心线到燃料芯块表面的温度梯度不断增大，裂变产物释放量显著增加，同时导致锆合金燃料包壳与水蒸气的高温氧化释氢反应加剧。该状况若得不到有效缓解将导致燃料芯块开裂变形，直至熔毁，不断释放大量裂变产物，包壳管破裂，释放的大量氢气在高温下发生爆炸，压力容器载荷不断增大，直至因内压过大而发生爆炸，造成严重的核事故(R.O.Meyer,Nucl.Technol.,2006,155:293)。为了有效抑制以上严重核事故的发生，必须尽可能提高燃料芯块的热导率以及对裂变产物的容留能力。目前常用的手段是采用热导率性能优异的增强相与UO₂进行复合，从而提高燃料芯块的导热性能，或在UO₂粉末中添加一定量的晶粒生长助剂，促进UO₂晶粒在高温烧结过程中不断长大。以上方法只能从一个方面去改善UO₂燃料芯块的安全性能，却不能兼顾，或者效果不明显。

发明内容

本发明的目的是为了制备热导率明显优于纯UO₂，同时UO₂晶粒尺寸显著大于传统UO₂芯块，耐高温和辐照稳定性能优异的大晶粒高热导率二氧化铀核燃料芯块，以改善反应堆及燃料系统的安全水平。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法，利用滚动包覆方法将热导率增强相粉末均匀的包覆到球形度良好的UO₂-晶粒生长助剂复合物小球表面，得到包覆颗粒，再将该包覆颗粒进行成形与高温气氛烧结，使UO₂晶粒在晶粒生长助剂的作用下长大，同时使包覆在UO₂颗粒表面的热导率增强相在高温下液化后相互连通形成三维网络结构，并与UO₂基体形成特殊的三维网络结构UO₂核燃料芯块。

具体的说，具体包括以下步骤：

(1)将UO₂-晶粒生长助剂复合物小球装入混合包覆设备中，添加5～20vol.％的热导率增强相微粉，0.05～0.5wt.％的第一润滑剂，进行混合包覆0.5～4小时，得到热导率增强相在UO₂-晶粒生长助剂复合物小球表面包覆均匀的包覆颗粒；

(2)将包覆颗粒压制成密度为5.0～7.0g/cm³的核燃料芯块素坯；