[发明专利]一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂在光催化费托反应中的应用，所述应用为在可透光的密闭反应釜中加入铁基光催化剂20～100mg，通入稀释的合成气，进行全光谱光照，采用气相色谱检测产物随时间变化；所述合成气为包括CO、H₂和N₂的混合气体，其中所述CO、H₂和N₂的体积比为20:60:20。本发明的催化剂成本低廉，制备方便，工艺简单，便于大规模生产，首次将制备出的这种铁基催化剂用于光催化费托反应，产物中低碳烯烃有很高选择性，并且二氧化碳的选择性较低，这一工艺有望应用于工业生产。

技术领域

本发明涉及光催化技术领域。更具体地，涉及一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

乙烯、丙烯和丁烯(C₂-C₄低碳烯烃)的生产是化学工业中的重要基础化工原料。乙烯和丙烯通过聚合、歧化等可以得到聚乙烯、聚丙烯、丙烯睛、苯酚以及氯乙烯等化工原料，并进一步得到薄膜制品、高聚纤维、香料、防水材料、电缆以及管材料等精细日化品。环境污染和能源短缺是困扰人类可持续发展的难题。随着人类对能源需求的日益增加，石油资源的日益耗竭，非油基碳资源，包括储量相对丰富的煤和甲烷等化石燃料以及可通过光合作用再生的生物质资源在即将到来的后石油时代将发挥着重要的作用，这些非油基碳资源转化利用的较为成熟的技术是经合成气的间接转化途径，选择合适的催化剂，经由改性费托反应以煤基合成气为原料直接生产低碳烯烃(FTO)，是一条极具潜力的非石油路线生产附加值化学品的工艺路线。使用Fe基催化剂进行FTO反应具有以下优点：催化剂原料价格低廉；对原料气中硫等元素具有良好的抗毒性；能够适应广泛的H2/CO比。费托反应都是在高温高压中进行的，高温反应加速了积碳的形成和催化剂烧结导致催化剂的失活；同时从能量和效率上讲都是极其浪费的，如果在较温和条件下驱动费托反应，一直以来是催化及化学领域最前沿和极具挑战的课题，近年来，利用太阳能替代传统的热能来驱动CO加氢制备低碳烯烃类已经被证明是非常有前景的新思路。利用太阳能光催化技术将太阳能转化为化学能，已被认为是解决未来可再生能源的最佳途径之一。

水滑石是一类独特的层状阴离子型化合物，其主体层板结构类似于水镁石Mg(OH)2，层板为八面体MO6共棱边，金属离子占据八面体中心，由于主体层板的元素组成可调，层间客体的可调控性，水滑石在催化、载体和功能材料方面有诸多应用。以水滑石为前驱体，利用其自身的晶格定位效应和结构拓扑转化效应，通过焙烧还原，水滑石作为前体或刚性、稳定的模板，诱导限域形成具有高分散性和高负载型廉价金属纳米催化剂，以此代替传统贵金属催化剂有望在费托反应中有很好的选择性。

因此，本发明提供一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂，能够光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃且二氧化碳选择性较低。

发明内容

本发明的一个目的在于提供一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂。

本发明的另一个目的在于提供一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂的制备方法。

本发明的第三个目的在于提供一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂的应用。

本发明基于水滑石的层状结构及层板二价和三价金属离子的比例可调控性，通过高温还原制备高负载量和高分散性铁基催化剂，并首次用此催化剂光催化费托反应，且其产物有很好的低碳烯烃选择性。

为达到上述第一个目的，本发明采用下述技术方案：

一种光催化一氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基光催化剂，其化学式为Fe/Fe_xO_y/ZnO/Al₂O₃；其中，x＝2或3，y＝3或4。

为达到上述第二个目的，本发明采用下述技术方案：