[发明专利]一种电子束辐照制备多孔石墨烯气凝胶的方法

说明书

本发明公开了一种电子束辅助制备多孔石墨烯气凝胶的方法。该方法通过水热法还原氧化石墨烯，并使其自组装成三维结构的石墨烯气凝胶。将所得石墨烯气凝胶分散于去离子水中，通入氧化亚氮气体饱和。随后，进行电子束下辐照处理。最后冷冻干燥后得到的黑色海绵状固体即为多孔石墨烯气凝胶。该方法工艺简单，条件温和，成本低廉，不使用有毒溶剂，对环境友好，制备的多孔石墨烯气凝胶具有较高的比表面积及良好的吸附性能。

技术领域

本发明涉及一种电子束辅助制备多孔石墨烯气凝胶的方法,属于辐射化学和石墨烯纳米材料领域。

背景技术

随着现代工业的发展,环境污染日益严重已成为人类不可避免的问题。而水体中的重金属离子污染尤为严重,重金属具有很高的毒性、生物富集性以及不能参与人体代谢等特性。水体中的重金属污染会对人体造成不可逆转的健康危害。因此防治水体重金属污染成为保证人体健康的重要因素之一。水体中重金属离子的去除方法主要有化学沉淀法，电化学法，物理吸附等。相对于其它方法，物理吸附法具有来源广泛、设备操作简单、效率高、选择性高、回收利用率高、不易造成二次污染等优点。而在物理吸附法中，吸附剂是去除重金属离子的决定性因子，因此制备出具有吸附量高、选择性强以及更快速的吸附剂显得尤为迫切和重要。

在此背景下，石墨烯气凝胶( GA) 应运而生。石墨烯气凝胶代表着一类新型的整体性碳质材料,它是以石墨烯为主体的三维互联的多孔网络结构,其极大的比表面积、独特的空间互联结构、超低的密度赋予了石墨烯气凝胶在环保领域广阔的应用前景,是近年来的研究热点。石墨烯气凝胶的比表面积与它的吸附能力是成正比的，因此如何制备出高比表面积的石墨烯气凝胶成为重中之重。目前合成石墨烯气凝胶的方法主要有还原氧化石墨法、模板法、物理浸渍法、有机溶胶凝胶法等。而这些方法制备的石墨烯气凝胶存在机械强度低、比表面积低、操作复杂等问题。

针对以上问题，研究者们对石墨烯气凝胶进行改性，提高石墨烯气凝胶的比表面积，如化学活化法、超临界二氧化碳干燥法等。但化学活化法使用大量化学试剂会造成严重污染问题，而超临界二氧化碳干燥法条件苛刻，制备成本高。

发明内容

为了解决现有技术中存在的不足，本发明提供一种电子束辅助制备多孔石墨烯气凝胶的方法，具体为在氧化石墨烯中加入聚乙二醇改善其机械性能，通过水热法还原氧化石墨烯，并使其自组装成机械性能优异的三维结构石墨烯气凝胶。然后利用高能脉冲电子束辐解水产生水合电子（e_aq^-）和羟基自由基（OH·），在氧化亚氮（N₂O）饱和的水溶液中，水合电子和氧化亚氮反应生成羟基自由基。溶液中大量羟基自由基在石墨烯气凝胶表面发生蚀刻反应，得到多孔石墨烯气凝胶。

为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种电子束辅助制备多孔石墨烯气凝胶的方法，其特征在于该方法的具体步骤为：

a.将氧化石墨烯溶于去离子水中，配制成质量百分比浓度为：0.1%～0.5%的溶液；然后向该溶液中加入聚乙二醇，其中氧化石墨与聚乙二醇的质量比为：5:1 ～5：5混合均匀；

b. 将步骤a所得混合溶液密封后，在150～200℃下反应10～18小时，得到石墨烯水凝胶；

c. 将步骤b所得石墨烯水凝胶浸没在去离子水中洗涤后，置于真空冷冻干燥机中,在冷冻温度为-50℃,真空度20Pa中，冷冻干燥24～48小时后，得到石墨烯气凝胶；

d. 将步骤c所得石墨烯气凝胶分散于去离子水中，使其质量浓度为1~5 g/L, 密密闭条件下，向通入氧化亚氮，使溶液中氧化亚氮饱和；

f. 将步骤d所得混合溶液进行辐照处理，其辐照剂量为200~500 KGy；

g. 然后用去离子水清洗步骤f所得辐照产物，以除去其中未反应的离子；