[发明专利]一种二维类石墨结构材料的制备方法有效
申请号: | 201710966657.7 | 申请日: | 2017-10-17 |
公开(公告)号: | CN107601492B | 公开(公告)日: | 2020-06-30 |
发明(设计)人: | 金飞;杨季霖 | 申请(专利权)人: | 北京君研碳极科技有限公司 |
主分类号: | C01B32/205 | 分类号: | C01B32/205;C10G67/02 |
代理公司: | 北京高文律师事务所 11359 | 代理人: | 姚李英 |
地址: | 101102 北京*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 二维 石墨 结构 材料 制备 方法 | ||
1.一种二维类石墨结构材料的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
a.将含有聚芳碳结构的原料油浆在第一工程条件下反应制备出原料工程流体,所述含有聚芳碳结构的原料油浆是将含有以下重量百分比的聚芳碳结构的原料9.52%~9.71%,溶剂85.71%~87.38%和可溶性金属化合物2.91%~4.76%,在温度20~250℃,常压下搅拌2~6h所制得,所述第一工程条件为:温度220~330℃、压力1~5MPa、剪切速率1000~20000s-1、剪切时间1~6h、陈化温度120~220℃以及陈化时间12~48h;
b.在上述得到的原料工程流体中通入H2,H2与原料工程流体按体积比(100~10000Nm3/m3)∶1的量,在压力10~30MPa、温度400~550℃以及H2空间速度0.1~10h-1下反应得到含聚芳碳结构组分为分散相的氢化工程流体;
c.将得到的氢化工程流体在第二工程条件下反应得到脱气氢化工程流体,所述第二工程条件为:温度110~350℃、压力2~18MPa以及剪切速率2000~3×50000s-1;
d.将上述脱气氢化工程流体自然沉降12~24h后,得到的上层溶胶油浆在转速5000~20000rmp下进行离心分离制备出粒度分级溶胶型二维类石墨结构材料油浆;
e.上述得到的粒度分级溶胶型二维类石墨结构材料油浆在第三工程条件下反应制备出粒度分级的二维类石墨结构材料,所述第三工程条件为:喷速8~14m/s、温度300~400℃以及压力0.001~0.008MPa。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,所述含有聚芳碳结构的原料为含有聚芳碳结构的煤、含有聚芳碳结构的石墨或其混合物。
3.根据权利要求2所述的方法,其中,所述含有聚芳碳结构的煤选自:芳环数>10,成熟度R°≥1.5的无烟煤;富含杂原子的芳环数>10,成熟度R°≥1.2的煤。
4.根据权利要求2所述的方法,其中,所述含有聚芳碳结构的石墨为石墨化度G≥20%的芳层石墨、微柱石墨、柔皱石墨与平直石墨中的一种或其混合物。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,所述溶剂包含以下组分:28wt%~45wt%的重质芳烃油、28wt%~45wt%的多环芳烃油、2wt%~5wt%的杂环化合物、31.58wt%~32.26wt%的成熟度R 0.75的煤、2wt%~5wt%的增溶剂、0.05wt%~10.0wt%的络合剂、0.01wt%~5.0wt%的络合助剂。
6.根据权利要求5所述的方法,其中,所述增溶剂选自o-甲酚、m-甲酚、p-甲酚、邻苯二酚、间苯二酚、萘酰及其衍生物或其混合物。
7.根据权利要求5所述的方法,其中,所述络合剂为包括1,10-邻二氮菲、乙二胺四乙酸(EDTA)、二巯基丙醇、二巯基丙烷磺酸钠、巯基乙胺、巯基乙酸、硫脲、8-羟基喹啉、氰化物、柠檬酸、酒石酸、草酸、磺基水杨酸、三乙醇胺、乙二醇双(2-氨基乙基醚)四乙酸(EGTA)、乙二胺四丙酸、三乙撑四胺、木质素磺酸、腐植酸、磺化腐植酸中的至少一种。
8.根据权利要求5所述的方法,其中,所述络合助剂为醇钠、甲基硅醇钠、尿素、NaOH、KOH中的至少一种。
9.根据权利要求1所述的方法,其中,所述步骤d中所述脱气氢化工程流体自然沉降12~24h后,进一步得到下层溶胶油浆。
10.根据权利要求9所述的方法,其中,所述下层溶胶油浆经固液分离后,制备出氢化液体与含碳无机残渣。
11.根据权利要求10所述的方法,其中,所述氢化液体经分馏得到的≤350℃馏分油气作为轻烃液体燃料,得到的>350℃馏分油作为循环溶剂。
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