[发明专利]二氧化硅-石墨烯复合负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，其包括以下步骤：

(1) 将有机硅酸酯溶于一有机溶剂，得到第一混合液；

(2) 向所述第一混合液加入氧化剂、造孔剂以及氧化石墨烯溶液，混合后得到第二混合液；

(3) 将所述第二混合液置于高压反应釜中，并在150℃~200℃的温度下反应，干燥，得到多孔的二氧化硅/氧化石墨烯复合材料，其中在这一反应过程中有机硅酸酯发生分解形成二氧化硅，同时在氧化剂的作用下氧化石墨烯的表面形成多个第一孔结构；

(4) 将所述二氧化硅/氧化石墨烯复合材料与粘结剂混合，并涂覆于铜箔表面，并于还原气氛下进行热处理，得到二氧化硅-石墨烯复合负极材料，其中，在热处理过程中，所述造孔剂经烧结后会形成多个第二孔结构，并且氧化石墨烯经过热处理而被还原为石墨烯，其中所述二氧化硅-石墨烯复合负极材料具有多个孔状结构，所述孔状结构包括所述第一孔结构以及所述第二孔结构。

2.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯、氧化剂、造孔剂与有机硅酸酯的质量比为( 0.1~ 3):( 1~5 ):(1 ~5 ):( 1~ 3)。

3.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述有机硅酸酯为硅酸异丙酯、双(仲丁醇)正硅酸三乙基正硅酸酯铝盐、四(2-甲氧乙醇)硅酸酯、四(2-甲氧基-1-甲基乙基)硅酸酯、四(2-乙基己基)硅酸酯、四[2-(2-甲氧乙氧基)乙基]硅酸酯、四异硫氰硅酸酯、聚二甲基硅氧烷醇、甲基硅烷醇、正硅酸乙酯中的至少一种，所述有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺、N,N- 二甲基乙酰胺、四氢呋喃、二甲亚砜、正己烷、正庚烷、环己烷、甲基环己烷、二乙醚、二异丙醚、二丁醚、甲基叔丁基醚、环烷基甲醚、二甲氧基乙烷、二噁烷、甲苯、二甲苯、均三甲苯、氯苯中的至少一种。

4.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述有机硅酸酯与所述有机溶剂的比例为(1g~3g):10mL。

5.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(2)中所述氧化剂为质量分数为1%~30%的双氧水溶液、Cl₂、F₂、O₃中的一种，所述造孔剂为KVO₃、K₂CO₃、KBO₂、NH₄Cl、CaCO₃、NH₄HCO₃中的一种。

6.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(2)中所述氧化石墨烯溶液的制备方法如下：将氧化石墨烯分散于分散剂，得到所述氧化石墨烯溶液，其中，所述分散剂为水，所述氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的比例为1 mg/mL ~10mg/mL。

7.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(3)中所述反应的时间为1小时~6小时。

8.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(4)中所述热处理包括两个阶段，第一阶段的温度为300℃～400℃，第一阶段的时间为1小时~6小时，第二阶段的温度为800℃~900℃，第二阶段的时间为1小时~6小时。

9.如权利要求1所述的二氧化硅-石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤(4)中所述粘结剂为聚偏氟乙烯、偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯马来酸、偏二氟乙烯-氯三氟乙烯共聚物、聚四氟乙烯中的至少一种，还原气氛为氨气和氩气的混合气氛。

10.一种采用如权利要求1~9任一项所述制备方法得到的二氧化硅-石墨烯复合负极材料，其特征在于，所述二氧化硅-石墨烯复合负极材料包括石墨烯以及二氧化硅颗粒，所述二氧化硅颗粒均匀分布于石墨烯的层间及表面，所述二氧化硅-石墨烯复合负极材料具有多个孔状结构，所述孔状结构包括第一孔结构以及第二孔结构，所述第一孔结构形成于石墨烯的表面并且为纳米级孔洞，相邻的二氧化硅颗粒之间为所述第二孔结构，所述第二孔结构为微米级孔洞。