[发明专利]一种三维石墨烯/石墨相碳化氮的制备方法及应用

说明书

技术领域

本发明属于无机纳米材料制备技术领域，特别涉及一种三维石墨烯/石墨相碳化氮的制备方法及应用。

背景技术

超级电容器作为一种新兴的储能器件，凭借其超高的功率密度和良好的循环寿命等优势在绿色能源中表现出巨大的应用潜力，引起了研究者的广泛关注。其中，电极材料是影响超级电容器电化学性能的关键因素，而石墨烯作为一种新型的碳材料，依靠高导电性、高理论比表面积、优异的机械性能等特点在超级电容器应用中表现出优异的电化学特性。石墨烯材料可以通过π-π键自组装成具有微观三维网络结构的宏观石墨烯块体，并可直接用作超级电容器的电极材料而无需粘结剂及导电剂，提高了活性物质所占的比例，简化了组装步骤。然而，石墨烯较低的比电容限制其进一步的发展。g-C₃N₄拥有类似石墨烯的sp²二维结构，并且具有丰富的氮原子和缺陷，赋予了其较高的电化学活性，近年来在催化、能源等方面都都到了广泛的关注。如能将g-C₃N₄与石墨烯复合，利用二者的协同作用增强复合材料的电化学性能，将是一个值得探索和研究的新领域。

发明内容

本发明的目的在于提供一种三维石墨烯/石墨相碳化氮的制备方法，用于解决碳基超级电容器材料存在的比电容较低的技术问题。

一种三维石墨烯/石墨相碳化氮的制备方法，该方法的步骤如下：

（1）将氧化石墨烯在去离子水中按照一定比例配置成氧化石墨烯溶液，浓度为1-3 mg/mL；

（2）将g-C₃N₄加入到步骤（1）中的氧化石墨烯溶液中，之后采用低温超声法将混合物分散均匀，形成混合溶液，g-C₃N₄与氧化石墨烯的质量比为：1:4-1:10；

（3）将步骤（2）所述混合溶液转移至水热反应釜中，在鼓风干燥箱内于150-200℃烘箱内反应10-20 h，得到石墨烯/g-C₃N₄；

（4）用去离子水反复清洗步骤（3）所得产物，冷冻干燥，冷冻干燥温度为-40℃，冷冻干燥时间为24h。

进一步的，步骤（2）中所述的g-C₃N₄由三聚氰胺在550℃煅烧2 h得到。

进一步的，步骤（2）低温超声混合的条件为0~15℃。

通过上述获得的三维石墨烯/g-C₃N₄具有明显的优点。以三维石墨烯/g-C₃N₄作为超级电容器电极材料，可以发挥以下优势：g-C₃N₄的加入使得产物具有高度取向性的孔结构，能够充分与电解液接触，使得电化学反应能够充分进行，并且孔洞相连的三维石墨烯的网络结构能够为电子传输提供一个快速的导电通道，以三维石墨烯/g-C₃N₄作为超级电容器材料具有良好的电容性能。

本发明与现有技术相比具有以下优点：

1.本发明采用水热法制备三维石墨烯/g-C₃N₄，以水为还原剂，方法绿色环保。

2.本发明工艺简单，一步即实现三维石墨烯/g-C₃N₄，所需仪器设备简单，易于操作，生产成本低，应用范围广，利于工业化推广。

附图说明

图1为实施例1制备的三维石墨烯/g-C₃N₄水凝胶柱（a）及切片冻干后（b）的光学照片。

图2为实施例1制备的三维石墨烯/g-C₃N₄的扫描电镜图片。

图3为实施例1制备的三维石墨烯/g-C₃N₄在5，10，20 mV s^-1扫速下的循环伏安曲线图（a）和0.5，1，2A g^-1电流密度下的恒电流充放电曲线图（b）。

图4为实施例2制备的三维石墨烯/g-C₃N₄在5，10，20 mV s^-1扫速下的循环伏安曲线图（a）和在0.5，1，2 A g^-1电流密度下的恒电流充放电曲线图（b）。