[发明专利]一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料，其制备过程包括：聚酰胺酸粘稠液的合成，聚酰亚胺包覆氧化石墨烯复合材料的合成，聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料的合成；该聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料可以用作锂离子电池的柔性自支撑电极材料。本发明的制备方法简单，易于操作，成本低，环保；本发明得到的聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料具有较好的柔韧性和导电性，具有较高的可逆容量和优异的循环稳定性。

技术领域

本发明属于碳纳米复合材料领域，特别涉及一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料及其制备方法和应用。

背景技术

为了满足社会经济和生态的可持续发展，减少二氧化碳的排放、化石燃料的消耗，开发可再生清洁能源装置成为了科学家研究的热点。锂离子电池是一种利用锂离子在正极和负极之间迁移存储电能的二次电池，因其循环寿命长、输出功率大、能量密度高等优点而具有广阔的应用前景。然而，随着人们对锂离子电池储能性能要求的不断提升，市售电极材料已经不能满足人们的需求，所以开发高性能电极材料一直是研究的重点。石墨烯因其大的比表面积、良好的导电性、优异的机械性能等优点而被广泛应用于催化剂载体、高分子纳米复合材料、能量转换与储存器件的柔性基底材料等领域，被认为是最具潜力的新材料之一。

聚酰亚胺是一种典型的共轭梯形聚合物，因其优异的机械性能、高的热稳定性、结构稳定性、优异的电化学性能已被广泛应用于航空航天、国防军事、生物医药以及微电子、储能等领域。然而，作为电极材料其存在导电性差、薄膜或颗粒的比表面积小，使其活性位点无法得到充分的暴露，严重影响了能量存储性能。因此，将具有高比表面积、良好的导电性、优异机械性能的石墨烯与聚酰亚胺复合改善其导电性、提高比表面积具有重要意义。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料及其制备方法和应用，该制备方法简单，成本低廉，所制备的聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料具有优异的电化学性能。

本发明的一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料，具有三维互通多孔结构，聚酰亚胺包覆于石墨烯上。

本发明的一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料的制备方法，具体步骤如下：

(1)将均苯四甲酸二酐和对苯二胺以摩尔比1:1-1:3加入到溶剂中，溶解，氮气环境下缩聚反应得到聚酰胺酸溶液，得到的聚酰胺酸溶液与氧化石墨烯混合形成均一的粘稠液，其中均苯四甲酸二酐和氧化石墨烯的质量比为15:1-35:1；

(2)将步骤(1)中的粘稠液加入到溶剂中稀释，水热反应，冷却得到聚酰亚胺包覆氧化石墨烯复合材料；

(3)取氧化石墨烯溶解在溶剂中形成氧化石墨烯溶液，将步骤(2)中的聚酰亚胺包覆氧化石墨烯复合材料与氧化石墨烯溶液以比为1g:10mL-3g:10mL混合，抽滤，氮气环境下热处理，得到聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料。

所述步骤(1)、(2)、(3)中溶剂均为N,N-二甲基甲酰胺。

所述步骤(1)缩聚反应的固含量为10％-20％，缩聚反应的时间为15-25h，缩聚反应的温度为-5℃。

所述步骤(1)中缩聚反应的固含量为15％，缩聚反应的时间为20h。

所述步骤(2)中稀释的浓度为9.1-45.5mg/mL；水热反应的工艺参数：水热反应温度为180℃，恒温时间为6-12h，升温速率为5℃/min。

所述步骤(2)中稀释的浓度为27.3mg/mL。

所述步骤(3)中氧化石墨烯溶液的浓度为2mg/mL。

所述步骤(3)中热处理的工艺参数：热处理温度为300-400℃，恒温时间为2h，升温速率为5℃/min。

本发明的一种聚酰亚胺/石墨烯柔性复合材料可以用作锂离子电池的柔性自支撑电极材料。