[发明专利]固态电池及其制备方法

说明书

本发明涉及固态电池及其制备方法。一种制备固态电池的方法可包括：制备堆垛结构，所述堆垛结构至少包括正极层和设置在所述正极层上的固体电解质层，所述正极层包括正极活性材料颗粒和固体电解质颗粒；对所述堆垛结构进行快速界面加热，以使得所述正极层中的正极活性材料颗粒和固体电解质颗粒中的至少一种的界面发生熔化，以生成界面融合相，从而直接连接所述正极活性材料颗粒和所述固体电解质颗粒。

技术领域

本发明总体上涉及新能源领域，更特别地，涉及一种简易、快速、可大规模制备固态电池的方法、以及通过该方法制备的固态电池。

背景技术

近年来，快速发展的电动汽车和储能行业对以锂离子电池、铅酸电池为代表的二次电池的能量密度、成本、循环特性和安全特性提出了更高的要求。以锂离子电池为例，常规的锂离子电池主要采用石墨负极，石墨负极的理论容量为372mAh/g，目前国内主要的石墨负极生产商，例如江西紫宸、深圳贝特瑞等已经实现了365mAh/g的容量，接近于理论容量的极限。为了实现更高的能量密度和功率密度，人们开始关注能够满足对全新电池更高要求的新型负极材料，例如金属锂负极，然而目前锂电池的电解质多为易燃液体，因此如果该电池受到损坏，可能带来危险。科研人员希望替换液体电解质采用固态电解质，从而制备出更加安全可靠的固态电池。

目前使用或研究中的固态电解质主要为氧化物固态电解质、硫化物电解质、聚合物电解质、以及它们的复合类型。基于氧化物的固态电池公司例如有Sakti3等，一般采用磁控溅射的方法在金属锂表面溅射沉积LiPON电解质和钴酸锂正极材料，但这种方法的制作成本高，LCO的厚度薄，电池的能量密度低。基于硫化物电解质发展的固态电池公司例如有丰田、三星、日立造船和日本富士等，一般采用加压技术制备固态电池，但这种技术条件要求高、制作成本大。基于聚合物的固态电池质量轻、粘性好、易成膜、化学稳定性好、能很好地抑制锂枝晶体的生长，然而，电化学窗口小于3.8V，因此不能采用高电压正极，从而使得电池系统能量密度低，例如Seeo的聚合电池能量密度仅为100wh/kg。

此外，与液态电解质相比，固体电解质不具备界面浸润和流动性，这导致固态电池和液态电池相比制备较为困难。为了解决界面的问题，研究人员尝试了烧结工艺来解决固体电解质与固体电解质之间以及固体电解质与正极材料之间的界面接触，然而烧结时间较长容易造成正极和电解质之间较大的界面电阻。

因此，需要对固态电池进行持续不断地深入研究，以克服现有技术中存在的上述问题。

发明内容

为了解决上述问题，本申请提出一种制备固态电池的方法，其能够改善固态电池中的颗粒之间的接触界面属性，有利于锂离子的输运，从而提高固态电池的性能和安全性。这种方法可以简易、快速地执行，能用于大规模制备固态电池。

根据一示例性实施例，一种制备固态电池的方法可包括：制备堆垛结构，所述堆垛结构至少包括正极层和设置在所述正极层上的固体电解质层，所述正极层包括正极活性材料颗粒和固体电解质颗粒；对所述堆垛结构进行快速界面加热，以使得所述正极层中的正极活性材料颗粒和固体电解质颗粒中的至少一种在界面处发生熔化，以生成界面融合相，从而直接连接所述正极活性材料颗粒和所述固体电解质颗粒。

在一些示例中，所述快速界面加热包括微波加热、高周波加热、机械波加热、振动摩擦加热、声波加热、超声波加热、次声波加热、电磁场感应电流加热中的一种或多种。高周波加热和电磁感应加热的频率大于20KHz，机械波加热、振动摩擦加热、声波加热、超声波加热和次声波加热的频率范围为20Hz至1GHz，微波加热的频率范围为300MHz至300GHz。波的形式可以正弦波、余弦波、方波、横波、纵波、以及它们的任意组合。

在一些示例中，所述快速界面加热的温度在300℃至1000℃的范围，优选地在400℃至800℃的范围。所述快速界面加热的时间在0.01-1500秒的范围，优选地在0.5-900秒的范围，更优选地在1-600秒的范围。