[发明专利]一种高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料、制备方法及其应用

说明书

本发明涉及一种高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料、制备方法及其应用，它包括以下步骤：（a）使三聚氰胺与甲醛溶液进行反应得到含有三聚氰胺甲醛树脂的混合溶液；（b）向所述混合溶液中加入氧化石墨烯，在90~98℃搅拌加热1~3小时，进行离心分离，倾掉上层清液，并干燥剩余产物；所述三聚氰胺与所述氧化石墨烯的质量比为12.5~25：1；（c）将干燥后的所述剩余产物置于惰性气体气氛中在500~900℃进行碳化处理即可。使得碳材料有利于电解液的渗透以及钾离子在电解液中的扩散，高含量的吡啶氮掺杂大大增强了材料的导电性，在材料表面产生很多缺陷，为钾离子提供了很多活性位点，并且扩大了材料的层间距。

技术领域

本发明属于能源器件领域，涉及一种高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料，具体涉及一种高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料、制备方法及其在钾离子电池中的应用。

背景技术

锂离子电池现今被广泛应用于电子移动设备和电动汽车中，由于其需求量越来越大，锂的消耗也逐年增加。稀缺的储存量以及高昂的价格限制了锂电池的发展，因此急需寻找一种新型的储能器件代替锂电池实现大规模的储能应用。

近年来，许多低成本的新型电池体系被研究，这其中，钾离子电池还处在初步发展阶段。与锂相比，钾元素在地壳中的储量丰富、分布广泛，并且钾的化学性质与锂相近，这说明在锂离子电池研究中所得的经验同样也能应用于钾离子电池中。不过由于钾的原子半径大于锂，钾离子电池的发展收到了限制。因此需要找到一种能为钾离子储存和运输提供足够空间的电池材料。

由于低成本、高电子导电率以及可调节层间距等原因，碳材料被认为是极具有前景的钾离子负极材料。然而，目前的研究表明碳材料作为钾离子电池负极提供的容量远远低于锂离子电池的容量，因此需要对现有碳材料的制备方法进行改善。最近的研究提到氮掺杂，尤其是吡啶型氮的掺杂对提高电池的容量起到了重要的作用。

发明内容

本发明目的是为了克服现有技术的不足而提供一种高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料的制备方法，其制备工艺简单，可作为钾离子电池负极活性材料制备具有高容量的钾离子电池。

为解决以上技术问题，本发明采取的一种技术方案是：一种高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料的制备方法，它包括以下步骤：

（a）使三聚氰胺与甲醛溶液进行反应得到含有三聚氰胺甲醛树脂的混合溶液；

（b）向所述混合溶液中加入氧化石墨烯，在90~98℃搅拌加热1~3小时，进行离心分离，倾掉上层清液，并干燥剩余产物；所述三聚氰胺与所述氧化石墨烯的质量比为12.5~25：1；

（c）将干燥后的所述剩余产物置于惰性气体气氛中在500~900℃进行碳化处理即可。

优化地，步骤（c）中，将所述剩余产物置于管式炉中部进行碳化处理，其升温速率为1~5℃/min。

优化地，步骤（a）中，将所述三聚氰胺溶于去离子水中并转入反应容器，随后加入甲醛溶液，在60~80℃搅拌加热至溶液变澄清；当所述甲醛溶液的质量浓度为37%时，所述三聚氰胺和所述甲醛溶液的比例为1.25~2.5g：2~4.5ml。

本发明的又一目的在于提供一种上述高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料的制备方法制成的高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料。

本发明的再一目的在于提供一种上述高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料的应用，它包括以下步骤：

（a）将所述高含量吡啶氮掺杂多孔碳负极材料、乙炔黑和羧甲基纤维素按比例混合后，涂到铜箔上形成负极；

（b）将所述负极直接与纯钾片、隔膜和电解质组装成钾离子半电池；或者与预充钾处理的PTCDA正极、隔膜和电解质组装成钾离子全电池。

优化地，所述高含量吡啶氮掺杂多孔碳材料、乙炔黑与羧甲基纤维素的质量比为6~8：0.5~2：0.5~2。