[发明专利]一种核燃料Purex后处理流程中同时去除镎、钚的铀纯化方法

说明书

本发明属于核燃料后处理技术领域，涉及一种核燃料Purex后处理流程中同时去除镎、钚的铀纯化方法。所述的铀纯化方法依次包括如下步骤，(1)蒸发浓缩预处理：将来自Purex后处理流程铀钚共去污分离循环的铀粗产品进行蒸发浓缩预处理，以将其中的Np(IV)调节至Np(V)和Np(VI)；(2)还原剂还原：将步骤(1)所得浓缩液冷却至室温后加入还原剂，以使其中的Pu(IV)和Pu(VI)还原至Pu(III)，Np(VI)还原至Np(V)；(3)有机溶剂萃取：将步骤(2)所得溶液调节酸度，在萃取器中分多级用含磷酸三丁酯的有机溶剂进行萃取，且所述的含磷酸三丁酯的有机溶剂分多股在不同萃取级加入。利用本发明的铀纯化方法，能够通过一个铀纯化循环同时去除Np、Pu，获得合格的铀产品。

技术领域

本发明属于核燃料后处理技术领域，涉及一种核燃料Purex后处理流程中同时去除镎、钚的铀纯化方法。

背景技术

工业规模的放射性乏燃料后处理已有七十多年的历史，有17个国家从事后处理，其中英、法、俄、印、日等国已先后建成并运行商用后处理厂，具有丰富的运行经验。我国于上世纪70年代开始动力堆后处理技术研究，进入新世纪以来，随着我国核电的进一步发展，我国后处理技术发展正逐步驶入快车道，完成了动力堆后处理中试厂调试，规划了商用后处理厂项目。

在放射性乏燃料后处理流程方面，到目前为止，从复杂性、安全性、废物管理等方面综合考虑，Purex(Plutonium Uranium Reduction Extraction)流程依然是核燃料后处理最为成熟的流程技术。

Purex流程包括了铀钚共去污分离、铀的纯化和钚的纯化三个萃取循环。其中，铀纯化循环的目的是为了进一步去除来自共去污分离循环铀粗产品(1CU料液)中的镎(Np)、钚(Pu)，铷(Ru)等裂片元素以及其它微量γ放射性核素，以获得合格的铀产品。乏燃料冷却8年以后，Ru元素含量降低，因此，共去污分离循环即可完成Ru的净化，铀纯化循环无需再考虑去除Ru的问题；其它微量γ放射性元素的去除通过萃取洗涤过程比较容易实现。因此，铀纯化循环比较难以去除的是α放射性的Np、Pu。

去除Np、Pu的难度主要在于Np、Pu能以多种价态同时存在，其价态的调节控制很复杂。其中，Np(IV)在有机相和水相都有一定的分配，Np(V)在有机相中的分配很小，Np(VI)在有机相中的分配较高；Pu(III)在有机相中的分配很小，Pu(IV)在有机相中的分配较高。

因此，在采用30％(v/v)磷酸三丁酯(TBP)/稀释剂萃取U(VI)的同时，希望将Np、Pu以Np(V)和Pu(III)的价态存在，以达到铀中去除Np、Pu的目的。单独调节控制Np以Np(V)价态存在或单独控制Pu以Pu(III)价态存在的方法比较成熟。英国THORP厂采用低酸高温的方法对1CU料液进行预处理，将Np(IV)调节至Np(V)和Np(VI)，再通过羟胺-肼为洗涤剂在萃取器中将Np(VI)还原至Np(V)，羟胺可以有效还原反萃常量Pu(IV)，但还原反萃微量Pu(IV)的速度则较慢。一般后处理厂通过两个铀纯化循环分别实现Np、Pu的去除，而在一个铀纯化循环同时去除Np、Pu，需要同时将Np、Pu控制在Np(V)和Pu(III)价态，同时还需满足高铀收率的要求，具有相当的难度。

由于铀产品中对Np、Pu浓度要求苛刻(每克铀产品中Pu浓度须低于1×10^-8g，Np浓度须低于3.2×10^-6g)，为了在一个铀纯化循环同时去除Np、Pu，同时满足高铀收率要求，仅靠一种措施在现有技术中无法实现。

发明内容

本发明的目的是提供一种核燃料Purex后处理流程中同时去除镎、钚的铀纯化方法，以能够通过一个铀纯化循环同时去除Np、Pu，获得合格的铀产品。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种核燃料Purex后处理流程中同时去除镎、钚的铀纯化方法，所述的铀纯化方法依次包括如下步骤，