[发明专利]一种具有高热导率的复合热界面材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于电子元件散热技术领域，具体涉及一种具有高热导率的复合热界面材料及其制备方法。

背景技术

近年来，随着纳米技术的迅速发展，电子器件正朝着小型化、轻质化和大功率化的方向不断发展，电子器件的耗散功率密度和发热量越来越大。一个小的温度波动，将明显影响电子器件运行的可靠性。另外电子设备在工作时温度过高也容易缩短其使用寿命，甚至导致设备损坏，因此如何实现电子元器件的快速散热和降温是事关微电子行业发展的关键问题。

为实现电子元器件的快速散热，需提高热运输效率，减少元器件之间的接触热阻，其中，最常见的方法是将热界面材料填补电子元件之间的空隙。由于环氧树脂拥有弹性好，密度低，抗腐蚀能力强等优点，人们将其列为热界面材料的首选。可环氧树脂也存在缺陷，其热导率仅为0.2W/(m·K)，不满足热界面材料所需的热导率要求(1～5W/(m·K))，因此，需要向其中加入导热填料。

最常见被用于作为导热填料加入环氧树脂的主要有各种金属粉末、氮化硼以及碳化硅，但为满足导热性能的要求，往往需要复合热界面材料中的填料含量达到60％左右，这会导致所制备的复合热界面材料密度过大并且机械性能差。因此在电子元件高效散热领域，寻找高性能的导热填料显得尤为重要。

发明内容

针对以上技术问题，本发明提供了一种具有高热导率的复合热界面材料，包括环氧树脂和石墨烯，

复合热界面材料中，石墨烯的质量含量为2％至15％。

该复合热界面材料的制备方法为：将天然石墨氧化成氧化石墨，再将氧化石墨还原成石墨烯；将制备的石墨烯与环氧树脂充分混合后进行干燥，得到复合热界面材料，

步骤为：

(1)对天然石墨进行预氧化

将天然石墨粉加入到去离子、高锰酸钾、五氧化二磷和浓硫酸的混合体系中进行反应，反应结束后过滤、洗涤、干燥，

具体操作为：在去离子水中加入高锰酸钾和五氧化二磷，然后在搅拌状态下缓慢加入浓硫酸，混合均匀之后，保持搅拌状态并将所得的分散液加热至75℃，然后加入天然石墨粉并在75℃条件下反应6.5小时，将溶液冷却至室温(25℃)后，超声处理并过滤，用去离子水清洗滤饼至pH值为7，然后将滤饼在真空干燥箱中充分干燥；

(2)二次氧化

冰浴环境下保持搅拌状态，依次将步骤(1)中得到的预氧化的天然石墨、高锰酸钾加入浓硫酸中，待分散体系温度不再变化后停止搅拌，再将体系加热至35℃，并加入去离子水搅拌直到分散液的颜色变为亮黄色后，加入双氧水，继续搅拌1小时，并将此时得到的分散液过滤，滤饼用去离子水充分清洗后再加入到去离子水中超声分散，静置，去除少量沉淀后再进行离心处理，取上层清液再次进行超声处理，得到氧化石墨分散液，然后进行真空抽滤，用去离子水清洗后，用真空干燥箱对固体物质进行干燥，最终研磨后得到氧化石墨粉末；

(3)制备石墨烯

将步骤(2)中得到的氧化石墨粉末充分分散到去离子水中，将所得分散液加热至98℃，并于搅拌状态下向其中加入还原剂保温还原反应2小时，反应完成后氧化石墨分散液由红色变成了黑色，此时氧化石墨被还原成了石墨烯，将还原后的分散液进行真空抽滤，滤饼用去离子水充分清洗后再加入到去离子水中进行离心处理，取离心后的泥状物清洗并干燥，得到由化学还原法制得的石墨烯，

还原剂为联肼，

控制石墨烯的厚度为0.35nm～3.5nm；

(4)制备复合热界面材料

将步骤(3)中得到的石墨烯加入溶剂中并超声分散，再加入环氧树脂并充分搅拌后，再次超声处理以实现石墨烯在环氧树脂中的充分分散，将所得分散体系干燥后得到复合热界面材料，

溶剂为二甲基甲酰胺，超声分散时间为10min，

干燥温度为110℃，干燥时间为2h。

本发明的有益效果在于：本发明意识到在石墨烯/环氧树脂的复合热界面材料中，石墨烯表面官能团的密度对热导率有很大的影响：被还原后石墨烯表面剩余的官能团(主要是羟基和羧基)会和有机物分子之间产生强烈的耦合，从而充当声子运输通道来减少石墨烯和环氧树脂之间的界面接触热阻率。因此本发明通过对石墨烯表面官能团密度的研究改进，实现了在加入很少量石墨烯作为导热填料的前提下，使复合热界面材料具有高热导率，且确保了复合材料的机械性能。

附图说明

图1为本申请实施例4中加入石墨烯前后，环氧树脂样品的扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)照片，