[发明专利]一种仿MAX相事故容错核燃料芯块的制备方法

说明书

本发明公开了一种仿MAX相事故容错核燃料（U₃Si₂C₂）芯块的制备方法。本发明的U₃Si₂C₂由二氧化铀、含硅相、碳粉、粘接剂和烧结助剂在高温下反应烧结而成，相对于传统电弧熔融制备的U₃Si₂C₂具有成本低、工艺稳定性好的特点。此种核燃料结合了MAX相优异的耐辐照性能、良好的导热性和抗氧化性，可在传统水堆及新一代核反应堆中得到应用。

技术领域

本发明涉及一种故容错核燃料，具体涉及一种仿MAX相事故容错核燃料芯块的制备方法。

背景技术

2011年福岛核电站事故发生后，核电安全问题成为了广泛关注的热点，高性能事故容错核燃料的研究被推上了一个新的高度。现阶段商业核电站中广泛应用的核燃料芯块是UO₂。UO₂具有高熔点、各向同性、辐照稳定性好，对水的抗腐蚀性好以及与包壳材料相容性好等优点。其不足之处在于热导率低，燃料芯块内部温度梯度陡峭，易导致芯块内部热应力大以及裂变气体释放等问题，对核电站的安全造成隐患。目前各国研究者正在积极开发高导热UN和UC芯块。UN具有高铀密度、高导热、高熔点、与包壳材料的兼容性好等优点。然而UN高温下易分解，需要添加Zr、Ti等元素进行高温稳定化处理。此外，UN还会通过(n,p)反应生成14C，因此需要将14N转化为15N，导致成本显著提高。UC具有高铀密度、高导热、低膨胀、高熔点、高燃耗(~20%)等优点，并且其高温稳定性优于UN。其不足之处主要在于辐照肿胀较为严重，抗氧化性能不足，塑性远低于UO₂，制备工艺复杂。

可见，现有核燃料设计各有优缺点，均有一定的改进空间。总体来说提高核燃料容错性能需主要从以下三个方面考虑：热导率、裂变气体包容性和抗辐照性能。纳米层状三元化合物(MAX相)具有优异的抗辐照性能、良好的力学性能、导热性能、抗氧化性、抗热震和蠕变性等，与事故容错核燃料所应具备的性能相契合。MAX相中的M为过渡族金属元素，A主要为III或IV族元素(如Al、Si、Ga、In、Sn等)，X为C或N元素。MAX相由八面体M6X和A原子层按一定方式堆垛而成，其良好的抗辐照性能主要归因于其晶体结构中含有A原子层。

发明内容

本发明的目的是我为了解决上述技术问题，提供一种仿MAX相事故容错核燃料芯块的制备方法，该制备方法是将U原子替代MAX相中的M原子，来制备仿MAX相结构的U₃Si₂C₂作为事故容错核燃料，制备而成的U₃Si₂C₂具有抗辐照性能好、高导热的特点。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

一种仿MAX相事故容错核燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：

（1）取以下质量百分比的原料：70~85wt.%的二氧化铀，7~12wt. %的含硅相，7~12wt.%的碳粉，0.1wt.%的粘接剂，0.9~5.9wt.%的烧结助剂；然后将取得的原料以乙醇作为湿混溶剂进行湿混混合，混合12~24h后烘干并取出烘干后的粉末；

（2）热压烧结：将步骤（1）得到的粉末在真空度为0.9×10^-3~1.1×10^-3Pa的条件下，以5~20℃/min的升温速率升温到1300~1600℃，然后施加20~100MPa的压力后，保温1~4h，即可得到仿MAX相事故容错核燃料；

（3）加工成形：待事故故容错核燃料冷却后将其取出，加工至所需形状尺寸。