[发明专利]一种铜铈共掺杂磁性复合材料及其制备和应用方法

说明书

本发明属于水处理技术领域，具体涉及一种铜铈共掺杂磁性复合材料及其制备和在水体除砷中的应用。本发明以铁盐，铜盐，铈盐为原料，醋酸钠为碱源，乙二醇为溶剂，通过溶剂热法合成铜铈共掺杂磁性复合材料。本发明通过调控掺杂铜、铈金属盐的摩尔比，得到不同尺寸，比表面积的双金属掺杂的磁性复合材料。该制备方法具有成本低、工艺简单、砷吸附性能优异和易于实现磁性分离等优点，对于解决水体中的砷污染具有重要意义。

技术领域

本发明属于磁性复合材料合成与水处理技术领域，具体涉及一种铜铈共掺杂磁性复合材料及其制备方法，以及将其用于水体三价砷吸附的应用方法。

背景技术

水体中的砷主要以As(V)和As(III)的形式存在。其中，As(III)的毒性远远高于As(V)，约为60倍，而且As(III)通常呈分子态，更容易发生迁移，难以去除。而且现有除砷技术大多数对As(V)具有较好的去除效果，但对As(III)的非常有限且较差。因此如何有效的治理砷污染，特别是三价砷问题受到了人们的高度关注。

近年来，纳米磁性材料由于具有高表面能、比表面积，可以有效地应用于含砷废水吸附处理，而且在外加磁场作用下可实现简单分离，得到广泛关注。Tang等(J.Mater.Chem.A,2013,1,830-836)通过调控溶液中铁盐及镁盐的比例，合成Mg掺杂Fe₂O₃并进一步研究对As(III)的吸附性能(q_m＝9.3mg/g)；T.M.Thi等(Appl.Surf.Sci.,2015,340,166-172)研究了Cu或Mn不同掺杂程度合成的Fe₃O₄对砷的吸附性能的影响，相比纯Fe₃O₄(q_m＝30.3mg/g)，掺杂修饰后磁性材料对As(III)吸附性能略有提升，分别为32.7mg/g和36.4mg/g。然而现有磁性材料对水体中As(III)皆未展现理想的吸附特性，一般吸附容量都较小，限制了其应用。而且由于现有磁性材料不具备催化活性，难以实现溶液中分子态As(III)向离子态As(V)的氧化转变，严重削弱As(III)的吸附脱除。开发新型具有高催化活性及高砷吸附性的磁性材料是研究关键。

基于此，本发明提出铜铈共掺杂的方法将具有催化氧化性能及协同作用的铜、铈离子掺杂于磁性材料，所制备的磁性复合材料不仅集高磁性、催化氧化和丰富的表面官能团等特性于一体，表现出优异的氧化、吸附、分离等性能。

发明内容

本发明提供了一种铜铈共掺杂磁性复合材料及其制备和应用方法。通过该方法制备的铜铈共掺杂磁性复合材料具有优越的磁性能、大的比表面积、丰富的表面官能团，能够实现溶液中分子态As(III)向离子态As(V)的氧化转变，具有高催化活性，因此，具有优异的砷吸附效果，性能稳定，对工业废水及地下水砷污染净化具有重要的意义。

为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

一种铜铈共掺杂磁性复合材料的制备方法，通过如下步骤制备得到：首先将铁盐，铜盐，铈盐加入乙二醇溶液中混合溶解，搅拌均匀得到透明的黄绿色溶液；然后加入无水醋酸钠，经溶剂热反应得到褐色颗粒，最后将褐色物质磁性分离，洗涤，干燥，即得铜铈共掺杂磁性复合材料。

所述的铜铈共掺杂磁性复合材料的制备方法，所述的铁盐、铜盐、铈盐均为氯化盐或硝酸盐。铁盐的摩尔浓度为1-5mM，铁盐与铜盐初始摩尔比为10:1-2:1，铜盐与铈盐的初始摩尔比为10:1-1:2。

所述的铜铈共掺杂磁性复合材料的制备方法，所述的铁盐、铜盐、铈盐的总摩尔数与无水醋酸钠的摩尔比为1:3.5-1:6。

所述的铜铈共掺杂磁性复合材料的制备方法，加入无水醋酸钠，磁力搅拌0.5-1h，速率为500-1000rpm。