[发明专利]低成本稀土闪烁晶体的生长

说明书

技术领域

本发明涉及闪烁晶体材料技术领域，具体涉及低成本稀土闪烁晶体的生长。

背景技术

闪烁晶体是指，在X射线和射射线等高能粒子的撞击下，能将高能粒子的动能转变为光能而发出闪光的晶体。而闪烁则是指一种辐射发光过程，将高能射线或高能粒子转换为紫外或可见荧光脉冲。闪烁晶体是能够将高能射线/粒子转化成近紫外/可见光范围内荧光脉冲的重要转换媒介，因此具有优异的电离辐射探测功能，目前被广泛地应用于高能物理、核物理、核医学成像、安全检查、工业勘探等重要领域。

在核医学成像领域中，分子成像技术主要包括正电子发射断层扫描(PET)和单光子发射计算机化断层显像(SPECT)体外检查技术。其中，PET能够实现在细胞分子水平上进行人体功能代谢显像，达到重大疾病早期诊断的目的。探测环是PET整机的核心探测组件，决定了整机的时间分辨率和空间分辨率，对于病灶的精准定位至关重要，而闪烁晶体材料是PET探测环的核心工作物质，从物质水平上决定了PET整机性能。为了满足时空分辨率的要求，我们需要高密度、高光输出、快衰减综合性能优异的闪烁晶体材料，要具有未完全充满的4f电子层的稀土离子，如Ce³⁺-Yb³⁺，共有1639个能级，可能发生跃迁的数目高达199177个，是一个巨大的发光宝库，其中Ce³⁺中心5d→4f的电偶极跃迁使其具有较短的衰减时间。

20世纪70年代至今，80％的新型闪烁晶体均为稀土闪烁晶体。截至目前，铈掺杂硅酸钇镥晶体((CeRELu)₂SiO₅)是综合性能最优异的闪烁晶体材料，其密度～7.4g/cm³、光输出～30000photos/MeV@662keV、衰减时间～40ns。在实际应用中，随着电子元器件的飞速发展，闪烁晶体在关键探测器中所占的成本配额表现出迅猛增长的趋势。例如，在核医学成像设备中闪烁晶体成本配额已由过去的1/6增至1/3。因此，亟需降低稀土闪烁晶体的生长成本，推动其在探测领域更为广泛的应用。

然而在稀土闪烁晶体的生长过程中，如生长铈掺杂硅酸钇镥(Ce:LYSO)闪烁晶体中主要面临的问题在于：1)在于稀土硅酸盐闪烁晶体熔点高(2050℃)，较高的熔点会造成中/高频电源在加热过程中耗费较高的电能；2)稀土硅酸盐闪烁晶体熔点接近加热体Ir坩埚的熔点(2450℃)，Ir挥发严重，较长的生长周期造成贵金属损耗严重。3)籽晶易熔断，在引晶过程中籽晶容易被熔断，导致晶体生长失败，降温开炉重新安装籽晶，严重浪费电能和贵金属损耗；4)晶体容易开裂，为防止稀土硅酸盐闪烁晶体开裂，其生长速率降低，导致生长周期长，造成生长过程人力成本投入高。

综上所述，在晶体生长过程中，能耗高、贵金属损耗严重、生长过程人力成本投入高、晶体成品率低使得稀土硅酸盐闪烁晶体生长成本高。此外，高纯稀土原料的高成本也大大提高了稀土闪烁晶体的成本。

因此，稀土闪烁晶体昂贵的成本已成为其应用领域上的桎梏，更阻碍了进一步在探测领域更为广泛的应用，如何得到低成本稀土闪烁晶体的生长工艺，已成为了应用领域前沿学者亟待解决的问题。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供低成本稀土闪烁晶体的生长工艺，尤其是低成本的稀土硅酸盐闪烁晶体和钇铝石榴石闪烁晶体的制备方法，本发明提供的生长工艺，能耗低，贵金属损耗少，生长过程时间短，晶体成品率高，具有明显的低成本优势。

本发明提供了稀土闪烁晶体生长工艺中生长参数的计算方法，包括以下步骤，

1)依据结晶生长的化学键合理论，参照式(I)，计算稀土闪烁晶体的各向异性相对生长速率，再得到模拟的稀土闪烁晶体的热力学生长形态；

其中，R_uvw为晶体沿[uvw]方向的相对生长速率；

K为速率常数；

为沿[uvw]方向生长的化学键合能；

A_uvw为生长基元沿[uvw]方向的投影面积；

d_uvw为晶体沿[uvw]方向的台阶高度；

2)基于上述步骤得到的模拟的稀土闪烁晶体的热力学生长形态，确定提拉生长方向；

3)根据上述步骤得到的提拉生长方向，确定沿轴向和径向方向的生长界面处的化学键合结构，再依据上述化学键合结构，找出相应的相对生长速率；