[发明专利]一种石墨化膜及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种制备石墨化膜的方法，其特征在于，该方法包括：

(1)将二元胺单体、二元酐单体在含有边缘官能化的石墨烯的有机溶剂中进行低温原位聚合，得到含有石墨烯和聚酰胺酸的混合溶液；

(2)将步骤(1)得到的混合溶液流延成膜，得到石墨烯/聚酰胺酸复合薄膜；

(3)将步骤(2)得到的石墨烯/聚酰胺酸复合薄膜依次进行牵伸处理、加热亚胺化，得到石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜；

(4)将步骤(3)得到的石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜依次进行加热碳化和加热石墨化。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，步骤(1)中，边缘官能化的石墨烯中的官能团为羟基和/或羧基；优选为羟基。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，步骤(1)中，二元胺单体和二元酐单体的摩尔比为1：1-1.2，优选为1：1.01-1.05；

优选地，步骤(1)中，含有石墨烯和聚酰胺酸的混合溶液中石墨烯与聚酰胺酸的重量比为0.01-30:100，优选为0.1-15:100；

优选地，所述二元胺单体为对苯二胺、间苯二胺、二苯醚二胺、二氨基二苯基甲烷和二氨基二苯基砜中的至少一种，更优选为对苯二胺；所述二元酐单体为均苯四甲酸二酐、联苯四甲酸二酐、二苯酮四羧酸二酐、二苯醚四羧酸二酐和双酚A型二醚二酐中的至少一种，更优选为联苯四甲酸二酐；

优选地，所述有机溶剂为N,N’-二甲基甲酰胺，N,N’-二甲基乙酰胺和N-甲基吡咯烷酮中的至少一种，更优选为N,N’-二甲基乙酰胺。

4.根据权利要求1或2所述的方法，步骤(1)中，所述低温原位聚合的条件包括：温度为0-25℃，优选为0-5℃；时间为1-5h，优选为2-4h。

5.根据权利要求1或2所述的方法，其中，使得步骤(1)得到的混合溶液的固含量为5-20重量％，优选为8-15重量％；粘度为1000-3000cP；优选为1500-2500cP。

6.根据权利要求1或2所述的方法，其中，步骤(3)中，所述牵伸处理为双向牵伸，牵伸比为1：1.1-5，优选为1：1.1-3，进一步优选为1：1.1-1.3；

优选地，所述加热亚胺化的温度为280-400℃，更优选为300-350℃。

7.根据权利要求1或2所述的方法，其中，步骤(4)中，所述加热碳化的温度控制包括：由室温升温至1000-1700℃，优选地，由室温升温至1400-1600℃；

优选地，所述升温的速率为匀速，更优选地，所述升温的速率为0.1-10℃/min，进一步优选为2-5℃/min。

8.根据权利要求1或2所述的方法，其中，步骤(4)中，所述加热石墨化的温度控制包括：由室温升温至2600-3200℃，优选地，由室温升温至2800-3000℃；

优选地，所述升温的速率为匀速，更优选地，所述升温的速率为0.1-10℃/min，进一步优选为2-5℃/min。

9.由权利要求1-8中任意一项所述方法制得的石墨化膜；优选地，所述石墨化膜的厚度为20-100μm，平面方向导热系数大于900W/(m·K)，表面电导率大于12000S/cm。

10.权利要求9所述的石墨化膜在电磁屏蔽材料、燃料电池、锂离子电池和微电子封装中的应用。