[发明专利]一种1‑甲基‑3，5‑二硝基‑1，2，4‑三唑的制备方法

权利要求书

1.一种1-甲基-3，5-二硝基-1，2，4-三唑的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：

第一步，1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐的制备

将装有搅拌器的三口烧瓶放在冰水浴中，将水和甲基肼溶液依次倒入反应容器中，搅拌，冷却至-10~0℃，再将硝化剂溶液滴加到该溶液中，整个硝化剂的投料过程在30~60min，且控制温度在-10~0℃，再加入双氰胺，得到混合溶液；将混合溶液置于10~20℃条件下搅拌，反应0.5~1h，然后升温至85~95℃，并在该温度下搅拌反应3~5h，反应完毕在0~10℃下，冷却静置10~12h，过滤收集沉淀，用蒸馏水清洗沉淀，干燥后得到1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐；

第二步，1-甲基-3,5-二硝基-1,2,4-三唑的制备

（1）配制催化剂水溶液，将催化剂投入到50~60℃的300~400 mL水中，搅拌溶解，备用；

（2）将带有搅拌器的三口烧瓶置于冰水浴中，将50%浓度的双氧水溶液和1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐依次分批投入到反应器中，整个加料过程温度保持在50~70℃，持续搅拌至1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐于双氧水溶液中完全溶解，将温度稳定至60~70℃，滴加催化剂水溶液，滴加速度用恒流泵控制在5~10 mL/min，滴加过程中，反应温度升高超过80℃，则立即停止滴加并投入20~50mL的50%浓度的双氧水溶液，待反应温度降至65℃以下才能继续滴加，滴加完毕后，投入酸性反应助剂，并于55~75℃下反应4~6h，反应完毕后，收集反应混合溶液，用萃取剂进行反复萃取，上层是油层，下层是水层，分液取上层油层，蒸馏，将蒸馏后产物置于40℃下恒温干燥得到1-甲基-3,5-二硝基-1,2,4-三唑，收集分液后的水层，可浓缩并投入本步骤的下一次反应。

2.根据权利要求1所述的一种1-甲基-3，5-二硝基-1，2，4-三唑的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：

第一步，1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐的制备

将装有搅拌器的三口烧瓶放在冰水浴中，将水和甲基肼溶液依次倒入反应容器中，搅拌，冷却至-10~0℃，再将硝化剂溶液滴加到该溶液中，整个硝化剂的投料过程在30~60min，且控制温度在-10~0℃，再加入双氰胺，得到混合溶液；将混合溶液置于10~20℃条件下搅拌，反应0.5~1h，然后升温至85~95℃，并在该温度下搅拌反应3~5h，反应完毕在0~10℃下，冷却静置10~12h，过滤收集沉淀，用蒸馏水清洗沉淀，干燥后得到1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐；

第二步，1-甲基-3,5-二硝基-1,2,4-三唑的制备

（1）配制催化剂水溶液，将催化剂投入到50~60℃的300~400 mL水中，搅拌溶解，备用；

（2）将带有搅拌器的三口烧瓶置于冰水浴中，将50%浓度的双氧水溶液和1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐依次分批投入到反应器中，整个加料过程温度保持在50~70℃，持续搅拌至D1-甲基-3,5-二氨基-1,2,4-三唑硝酸盐于双氧水溶液中完全溶解，将温度稳定至60~70℃，滴加催化剂水溶液，滴加速度用恒流泵控制在5~10 mL/min，滴加过程中，反应温度升高超过80℃，则立即停止滴加并投入20~50mL的50%浓度的双氧水溶液，待反应温度降至65℃以下才能继续滴加，滴加完毕后，投入酸性反应助剂，并于55~75℃下反应4~6h，反应完毕后，收集反应混合溶液，用萃取剂进行反复萃取，上层是油层，下层是水层，分液取上层油层，蒸馏，将蒸馏后产物置于40℃下恒温干燥得到1-甲基-3,5-二硝基-1,2,4-三唑，收集分液后的水层，可浓缩并投入本步骤的下一次反应。

3.根据权利要求1或2所述的一种1-甲基-3，5-二硝基-1，2，4-三唑的制备方法，其特征在于：第一步所述硝化剂溶液为65%浓度的浓硝酸。

4.根据权利要求1或2所述的一种1-甲基-3，5-二硝基-1，2，4-三唑的制备方法，其特征在于：第二步所述催化剂为钨酸钠，酸性反应助剂为对甲基苯磺酸。

5.根据权利要求1或2所述的一种1-甲基-3，5-二硝基-1，2，4-三唑的制备方法，其特征在于：第二步所述萃取剂为乙酸乙酯，萃取方法为每次使用500mL萃取剂，萃取4次。