[发明专利]用于制备颗粒状牙科填料组合物的方法

说明书

本发明涉及一种用于制备颗粒状牙科填料组合物的方法，所述方法包括以下步骤：(a)向脉冲反应器中引入含有以下物质的混合物：(a1)二氧化硅前体组分，和(a2)选自铝、锌、钛、锆、钨、镱、铪、铋、钡、锶、银、钽、镧、锡、硼和铈的化合物中的一种或多种化合物的溶液或分散体；(b)使用由无焰燃烧产生的脉冲气流将二氧化硅前体组分和所述化合物转化为颗粒状混合氧化物；(c)从脉冲反应器分离颗粒状混合氧化物；(d)任选使颗粒状混合氧化物经受热处理步骤；和(e)用硅烷处理剂处理该经任选热处理的颗粒状混合氧化物，以获得颗粒状牙科填料组合物。

发明领域

本发明涉及一种用于制备颗粒状牙科填料组合物的方法。此外，本发明涉及可通过本发明的方法获得的颗粒状牙科填料组合物。此外，本发明涉及本发明的牙科填料组合物在牙科组合物中的用途。本发明还涉及一种牙科修复材料，其含有可通过本发明的方法获得的颗粒状牙科填料组合物。最后，本发明涉及一种用于制备牙科修复材料的方法，该方法包括将牙科填料组合物掺入牙科树脂基质中的步骤。

本发明的方法在单一步骤中以受控和有效的方式提供包含硅和一种或多种其他的金属、准金属和/或镧系元素的混合氧化物前体颗粒。混合氧化物前体颗粒可以包括在该相同步骤中通过在初始形成的混合氧化物颗粒上施加涂层而制备的涂层。将前体颗粒硅烷化以获得本发明的颗粒状牙科填料组合物。该颗粒具有球形颗粒形状、小颗粒尺寸和窄粒度分布、优异的颗粒形态和合适的表面性质。根据本发明，因为避免了附聚物，混合氧化物前体颗粒的研磨不是必需的。

含有本发明的颗粒状牙科填料组合物的牙科修复材料具有优异的机械性质，并且显示出良好的抛光性、耐磨性、光泽、光泽保持性和乳光(opalescence)。

发明背景

含有颗粒状填料的可固化牙科修复材料是已知的。通用牙科修复材料必须满足许多要求。首先，牙科修复材料的毒性必须低，以适合用于口腔环境中。此外，对于其中咀嚼力代表牙科修复材料的性能的主要挑战的应用中，固化牙科材料的机械性质如强度和耐磨性必须高。在其中牙科修复体的位置是可见的应用中，需要良好的美学性质例如光泽和半透明性。

颗粒状填料在牙科修复材料中的存在提高了机械强度并改善了固化的牙科材料的表面性质。具体地，具有0.05至5μm的中值粒径(D50)的颗粒状填料提供良好的表面性质和机械性质。然而，在颗粒状牙科填料含有直径在可见光波长范围内(400至800nm)的颗粒的情况下，填料的折射率偏离固化的树脂基质的折射率越多，牙科修复材料的光泽和美学特性变得越差。

在牙科修复材料例如含有可固化树脂的牙科复合材料中，树脂在固化过程中在聚合时的收缩倾向于在修复的复合材料和牙齿之间形成间隙。因此，修复体的微漏、二次龋齿和降低的寿命代表了现有牙科修复材料的问题。为了减轻收缩问题和增强牙科修复材料，优选高的填料负载。

因此，以前提出了在有机基质中含有无机颗粒的球形复合颗粒，以改善美学性质，同时保持良好的机械性质并避免收缩问题。

EP2604247公开了一种用于制备复合填料颗粒的方法，该方法包括：用含有成膜剂的涂料组合物涂覆具有1-1200nm的中值粒径(D50)的颗粒状填料，使涂覆的颗粒状填料附聚(由此通过喷雾附聚或生长附聚进行附聚)，和使涂覆的颗粒状填料的小球交联，以提供具有1-70μm的中值粒径(D50)的复合填料颗粒，其中颗粒状填料是复合填料颗粒体积的主要组分。