[发明专利]具有多层级结构的石墨相氮化碳同型异质结光催化材料的合成方法及应用

说明书

技术领域

本发明涉及一种具有多层级结构的g-C₃N₄同型异质结光催化剂的简便合成，属于非金属材料的合成与结构构建，可应用于有机污染物的降解。

背景技术

目前，光催化技术在环境污染的控制、太阳能的利用等方面有着广泛的应用，能够将低密度的太阳能转化为高密度的化学能或直接降解和矿化有机污染物，在解决能源短缺和环境污染等问题方面具有重要的应用前景。TiO₂由于价格低廉，化学性质稳定等优点成为研究和应用最广泛的催化剂。但TiO₂的带隙较宽，只能吸收波长小于387nm的紫外线，限制了其对太阳能的利用效率。与此同时，聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种新型光催化材料于2009年被发现具有光催化能力，而且光响应范围在可见光区域，实现了太阳能的直接利用。由于优异的化学稳定性、能带可调控性、易制备、低成本的特点而得到快速发展，在光分解水、光还原CO₂、降解污染物方面都存在应用。

通过热缩聚法得到的g-C₃N₄作为光催化剂还存在两个关键问题：比表面积小、光生电子-空穴复合严重，制约其在能源、环境光催化领域的大规模推广应用。针对这些问题，研究者开展了大量的改性工作，主要分为以下几个方面：1)通过能带匹配构建复合半导体体系，加快电子-空穴的分离；2)通过非金属元素的掺杂或贵金属沉积来拓宽可见光吸收的范围；3)通过结构改性，克服体相材料比表面积小、光生载流子复合严重的缺点。其中，构建具有多层级结构的异质结被认为是一种有效的改性手段。g-C₃N₄纳米棒、纳米颗粒相较于体相g-C₃N₄在催化效果上都有明显提升。但是由于g-C₃N₄的聚合物材料特性和特殊合成过程，其多层级结构的合成是一项挑战，有待进一步设计和制备。同时g-C₃N₄与其它半导体的复合材料也明显降低了其自身的电子-空穴复合率。鉴于g-C₃N₄的能带结构会因前驱体的差别而有0.3eV左右的差别，所以采用不同前驱体合成的g-C₃N₄可以设计出能带相匹配的同型异质结，相对g-C₃N₄与外来半导体的复合结构有明显优势。但是目前这方面的研究相对较少。因此，设计和制备一种具有多层级结构的g-C₃N₄同型异质结光催化剂有很大的应用潜力和研究意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种具有多层级结构的石墨相氮化碳(g-C₃N₄)同型异质结(TCNH)光催化材料的合成方法，其条件温和，制备过程简便、可控性好，其中多层级结构是g-C₃N₄纳米颗粒沉积在g-C₃N₄微米管上的结构，本发明获得的光催化材料应用于可见光下降解甲基橙，效果明显。

为了解决上述技术问题，本发明提出的一种具有多层级结构的石墨相氮化碳同型异质结光催化材料的合成方法，包括以下步骤：

步骤一、在室温下，分别称取三聚氰胺、三聚氰酸粉末和去离子水，将上述三个组分以1mol：1mol：150ml的比例混合，搅拌4-12h，得到三聚氰胺/三聚氰酸悬浮液，备用；制备质量体积浓度为0.1-0.4g/ml的尿素水溶液，备用；

步骤二、将步骤一制得的三聚氰胺/三聚氰酸悬浮液分散装入一水热釜中，反应温度为160-180℃，反应时间6-12h，自然冷却至室温，离心得到完成组装反应的三聚氰胺/三聚氰酸大分子晶体；

步骤三、将步骤二制得的大分子晶体加入到步骤一所配置的尿素水溶液中，其中，大分子晶体与尿素水溶液的质量体积浓度为0.1-0.4g/ml，混合搅拌2-8h，离心得到尿素-(三聚氰胺/三聚氰酸)复合前驱体；