[发明专利]对氧气还原反应具有催化性能的碳材料及其制备方法和应用有效

专利信息
申请号: 201611013372.3 申请日: 2016-11-17
公开(公告)号: CN106711468B 公开(公告)日: 2019-12-20
发明(设计)人: 黄坤;许利娜;丁海阳;李守海;李梅;夏建陵;杨小华;张燕 申请(专利权)人: 中国林业科学研究院林产化学工业研究所
主分类号: H01M4/90 分类号: H01M4/90;H01M4/96;B82Y30/00
代理公司: 32200 南京经纬专利商标代理有限公司 代理人: 唐循文
地址: 210042 江*** 国省代码: 江苏;32
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摘要:
搜索关键词: 催化性能 碳材料 菊花 蒸馏水 聚四氟乙烯内胆 制备方法和应用 氮掺杂碳材料 持久稳定性 氯化锌活化 棕黑色产物 固液分离 黑色固体 洗涤干燥 制备工艺 反应釜 管式炉 后冷却 称取 碳化 洗净
【说明书】:

对ORR具有催化性能的碳材料及其制备方法和应用,将菊花洗净干燥,称取菊花和蒸馏水加入到设有聚四氟乙烯内胆的反应釜中,在150~220℃下反应16~48h,反应结束后冷却至室温,将得到的棕黑色产物固液分离;将收集得到的黑色固体在室温下用氯化锌活化处理,随后置于管式炉中,在惰性气氛下700~900℃碳化1~4 h,洗涤干燥得到对ORR具有催化性能的氮掺杂碳材料。该碳材料对ORR具有优异的催化性能,优异的持久稳定性,制备工艺简单,原料易得且成本低廉。

技术领域

发明属碳纳米材料制备和燃料电池领域,尤其涉及一步反应制备对氧气还原反应具有优异的催化性能的碳材料的方法。

背景技术

燃料电池是一种直接将燃料的化学能转化为电能的装置,其化学反应的产物主要是水和二氧化碳,过程不经过燃烧步骤,其能量转化不受卡诺循环的限制,因此燃料的能量转化效率比较高。随着社会的发展,能源需求越来越大。作为一种高效率利用能源而又对环境友好的新技术,燃料电池享有“21世纪能源之星”的美誉,被认为是解决未来能源问题的高效、高能量、无污染的电源装置。氧气还原反应(ORR) 是燃料电池的关键,如何提高氧气还原反应性能,对缓解能源起到一定的促进作用。近年来国内外对燃料电池的进行了大量研究,但是由于制造燃料电池催化材料价格比较昂贵以及规模化生产技术不过关等问题,使得燃料电池在规模化、商业化发展应用比较缓慢。以低成本和性能优异的氧气还原反应催化材料为目标,探索发展简单、绿色可行的方法来制备氮掺杂碳材料是目前的研究热点。

发明内容

解决的技术问题:本发明以低成本和性能优异的氧气还原反应催化材料为目标,提供一种对氧气还原反应具有催化性能的碳材料及其制备方法和应用。

技术方案:对氧气还原反应具有催化性能的碳材料的制备方法,包括以下步骤:(1)将菊花洗净干燥,称取菊花和蒸馏水加入到设有聚四氟乙烯内胆的反应釜中,菊花和蒸馏水的质量体积比为(0.5-3.0)g:(30-50)mL,在150~220℃下反应16~48h,反应结束后冷却至室温,将得到的棕黑色产物固液分离;(2)将收集得到的黑色固体在室温下用氯化锌活化处理,其中黑色固体与氯化锌的质量比为1:1-1:5,随后置于管式炉中,在惰性气氛下700~900℃碳化1~4 h,洗涤干燥得到对氧气还原反应具有催化性能的氮掺杂碳材料。

上述固液分离采用离心或者过滤,所得固体用乙醇和去离子水反复洗涤。

上述惰性气氛为N2或Ar。

上述制备方法制得的对氧气还原反应具有催化性能的氮掺杂碳材料。

上述氮掺杂碳材料作为阴极氧还原反应催化材料在燃料电池中的应用。

菊花在制备所述对氧气还原反应具有催化性能的碳材料中的应用。

有益效果:1)本发明提供了一种制备对氧气还原反应具有优异的催化性能的碳材料的方法。

2)所制备的碳材料较商业化Pt/C在催化氧气还原反应时具有更优越的抗CO毒害能力、耐甲醇干扰性能和持久稳定性。

3)以生物质菊花为碳源和氮源,通过简单的水热合成、活化以及高温炭化处理实现了杂原子氮元素的原位掺杂。制备工艺简便,原料来源广泛且价格便宜,反应条件温和、易于操作,易于实现规模化生产。

4)本发明对减少环境污染和开发利用可再生资源均有较重大的意义。

附图说明

图1为根据实施例2制备的氮掺杂碳材料的透射电镜图。

图2为根据实施例2制备的氮掺杂碳材料在 N2和 O2饱和的 0.1 mol·L-1 KOH 溶液中 CV 曲线图。

具体实施方式

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