[发明专利]基于N掺杂Ta2O5/碳黑的复合催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂的制备方法，包括如下步骤：向TaCl₅无水乙醇溶液中加入氨水，得白色胶态悬浮物；向白色胶态悬浮物中加入碳黑，剧烈搅拌至混合均匀，得混合液；将混合液加热蒸发至无液相，得黑色固态物质，干燥后研磨，得黑色粉末；将所述黑色粉末置于氨气气氛下，反应后，得到基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂。该方法反应周期短、成本低、设备简单且操作方便，制备得到的基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂在水相中电催化还原CO₂为合成气中具有优异的催化性和高的选择性，同时，催化反应得到和合成气中CO与H₂的体积比可以达到4:1。

技术领域

本发明涉及催化剂的制备领域，涉及环境与能源领域。更具体地，涉及一种基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂及其制备方法。

背景技术

一氧化碳和氢气的混合气(简称合成气)是合成甲醇、二甲醚、乙酸等重要化学品的原料，也是通过工业化生产液体燃料如费托柴油的重要原料。目前制备合成气的主要来源是天然气和煤等不可再生资源，是不具有可持续性的。利用电力实现二氧化碳还原生产合成气，整个生产过程就具有可持续性，使得为获得燃料和化工生产所需的合成气提供了一种可持续的途径。

合成气中氢气与一氧化碳的比例需要满足下游产品的需求。例如，羰基化反应需要合成气中氢气与一氧化碳比例是1:1；甲醇合成与费托合成液体燃料需要合成气中氢气与一氧化碳比例是2:1。而目前合成气内氢气与一氧化碳比率的比例并不容易调节，利用天然气和煤为合成气原料时，是通过水煤气逆变换反应过程实现的。而电化学方法制备的合成气可以根据操作条件，进行连续调节氢气与一氧化碳比例，为下游过程提供了便利。

在水相的电催化还原过程中，通常氢气占支配地位，只有少量的二氧化碳还原为一氧化碳。除银和金外，绝大多数金属电极都是产氢气。从未有利用钽金属或含钽化合物来电化学制备合成气的报道。

发明内容

本发明的第一个目的在于提供一种基于N(氮)掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂的制备方法，该制备方法反应周期短、成本低、设备简单且操作方便，通过该方法制备得到的基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂在水相中电催化还原CO₂为合成气中具有优异的催化性，且对CO₂具有非常专一的高选择性，得到的合成气中CO的选择性高、比例高，催化反应得到和合成气中CO与H₂的体积比可以达到4:1。

本发明的另一个目的在于提供一种通过上述制备方法制备得到的基于N 掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂。

为达到上述第一个目的，本发明采用下述技术方案：

基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂的制备方法，包括如下步骤：

向TaCl₅无水乙醇溶液中加入氨水，得白色胶态悬浮物；

向白色胶态悬浮物中加入碳黑，剧烈搅拌至混合均匀，得混合液；

将混合液加热蒸发至无液相，得黑色固态物质，干燥后研磨，得黑色粉末；

将所得黑色粉末置于氨气气氛下，反应后，得到基于N掺杂Ta₂O₅/碳黑的复合催化剂。