[发明专利]一种催化甲醇转化制氨基甲酸甲酯的方法

权利要求书

1.一种催化甲醇转化制氨基甲酸甲酯的方法，其特征在于：氧气或空气为氧源，以有机胺为氮源，以甲醇为溶剂，在催化剂作用下，甲醇经过氨氧化生成甲酰胺，甲酰胺原位氧化酯化，得到氨基甲酸甲酯；

所述催化剂包括主催化剂和助催化剂；

主催化剂包括α-MnO₂、β-MnO₂、γ-MnO₂、δ-MnO₂、Na_xMnO₂ x = 0.1-1、Mn₃O₄、OMS-2、VO₂、V₂O₅、MoO₃和CeO₂中的一种或二种以上；

助催化剂包括Co₃O₄、CoO、Fe₃O₄、Fe₂O₃、FeO、CuO、Cu₂O、NiO、CoO_x/C、FeO_x/C、CuO_x/C、NiO_x/C、CoO_x-N@C、FeO_x-N@C、CuO_x-N@C、NiO_x-N@C中的一种或二种以上；

其中CoO_x/C中 x = 0-1，FeO_x/C中x = 1-1.3，CuO_x/C中x = 0-1，NiO_x/C中x = 0-1，CoO_x-N@C中x = 0-1，FeO_x-N@C中x = 1-1.3，CuO_x-N@C中x = 0-1，NiO_x-N@C中x = 0-1。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：

在助催化剂中所述的CoO_x/C、FeO_x/C、CuO_x/C、NiO_x/C是指金属的醋酸盐担载在碳载体上后,在N₂气氛中于600-800℃焙烧0.5-2 h，金属和/或金属氧化物的负载量为0.1-5 wt%；

在助催化剂中所述的CoO_x-N/C、FeO_x-N/C、CuO_x-N/C、NiO_x-N/C是指金属的醋酸盐与含氮配体络合后担载在碳载体上后，在N₂气氛中于600-800℃焙烧0.5-2 h，金属和/或金属氧化物的负载量为0.1-5 wt%；

助催化剂中所述的碳载体选自活性炭；所述的含氮配体包括吡啶、2,2-联吡啶、4,4-联吡啶或邻菲罗啉中的一种或二种以上，含氮配体与金属的摩尔比为2:1。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：

催化剂中，助催化剂的用量为主催化剂用量的1-50 mol%，催化剂总用量为有机胺的1-60 mol%。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：有机胺选自苯胺、对苯二胺、间苯二胺、邻苯二胺、2,4-二氨基甲苯、2,6-二氨基甲苯、3-氨基吡啶、4-氨基吡啶、二甲胺、二乙基胺、苯基甲基胺、二苯胺、四氢吡咯或无水哌嗪中的一种。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：氮源与甲醇摩尔比为1:20-1000。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：氮源与甲醇摩尔比为1:100-1000。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：该方法以氧气或空气为氧源，压力为0.1–2MPa。

8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：压力为0.5–2 MPa。